硼掺杂金刚石电极电化学氧化降解盐酸非那吡啶：机制探索、动力学分析及毒性评估

为解决难降解有机污染物盐酸非那吡啶（PhH）的环境风险问题，研究人员采用热丝化学气相沉积（HFCVD）技术制备硼掺杂金刚石（BDD）电极，系统探究其电化学氧化降解效能。结果表明，在优化条件下，PhH 180分钟内降解率接近100%，遵循伪一级动力学模型，羟基自由基（•OH）为主要活性物种，并通过HPLC-MS和密度泛函理论（DFT）揭示两条降解路径。毒性预测显示降解产物急性/慢性毒性显著降低，为医药污染物治理提供新策略。

　　

随着全球工业化进程加速，水环境中持久性有机污染物（如医药化合物）的累积已成为重大环境挑战。盐酸非那吡啶（PhH）作为一种含偶氮结构的镇痛药，其稳定的化学特性导致传统处理方法（如物理吸附、光催化）效率低下，且可能产生二次污染。针对这一难题，中国某研究团队在《Surfaces and Interfaces》发表研究，创新性地采用硼掺杂金刚石（BDD）电极实现PhH的高效降解，并深入解析其环境转化机制。

研究团队通过热丝化学气相沉积（HFCVD）技术制备BDD电极，结合扫描电镜（SEM）和拉曼光谱验证其优异的晶体结构。采用电化学工作站评估降解效能，利用液相色谱-质谱联用（HPLC-MS）鉴定中间产物，辅以密度泛函理论（DFT）计算揭示反应位点，最后通过ECOSAR软件预测毒性变化。

BDD电极表征与性能测试
SEM显示电极表面呈现1 μm的八面体柱状多晶结构，拉曼光谱证实高纯度sp³杂化碳。电化学测试显示其具有2.8 V的宽电位窗口，为•OH生成提供理想条件。

降解机制与动力学
在0.05 M Na₂SO₄电解质、pH=3、电流密度10 mA/cm²时，PhH降解符合伪一级动力学（k=0.021 min^-1）。自由基淬灭实验证实•OH为主导活性物种，贡献率达78.6%。

降解路径与毒性评估
HPLC-MS鉴定出羟基化、偶氮键断裂等7种中间体，DFT计算显示N=N键（福井函数值0.067）最易受攻击。ECOSAR预测显示降解后急性毒性（鱼类LC₅₀）从4.2 mg/L提升至>100 mg/L，发育毒性风险降低96%。

该研究不仅阐明BDD电极对PhH的矿化机制，更通过跨学科方法证实其环境安全性。相较于传统Fenton法，BDD技术无需添加化学试剂，且电极可重复使用9次无效率损失，为医药污染物治理提供可持续解决方案。研究团队特别指出，该方法可扩展至其他含偶氮结构污染物（如染料、抗生素）的治理，具有显著的工程应用潜力。