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界面协同驱动催化:电气石负载Ni-NiAl2O4催化剂增强甲烷干重整活性
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月30日 来源:Applied Surface Science 6.3
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本研究针对镍基催化剂载体单一、活性组分分散性差的问题,通过微波辅助共沉淀-还原法成功合成电气石负载的Ni-NiAl2O4复合催化剂。优化制备参数后,该催化剂可将金属Ni纳米颗粒尺寸降至5 nm,显著提升NiAl2O4纳米片与Ni的分散性,在CO2干重整甲烷(DRM)反应中表现出优异性能,为低成本碳资源利用与清洁能源生产提供了新思路。
研究背景与意义
随着全球对清洁能源需求的增长,甲烷干重整(DRM)技术因能同时转化温室气体CO2和CH4成为研究热点。镍基催化剂因其成本低、C-H键断裂能力强被广泛应用,但传统催化剂存在活性组分易团聚、载体选择有限等问题。如何通过材料设计提升镍纳米颗粒分散性及稳定性,成为突破工业应用瓶颈的关键。
研究设计与方法
河北某研究团队创新性地选用天然矿物电气石(化学式XY3Z6Si6O18(BO3)3W4)为载体,利用其自发极化特性(表面电场达107 V/m)和丰富成核位点,通过微波辅助共沉淀-还原法构建Ni-NiAl2O4/tourmaline复合催化剂。研究系统考察了表面活性剂SDBS添加量(0.25 wt%)、煅烧温度(750°C)、电气石含量(9.1 wt%)及还原温度(650°C)等参数,结合XRD、TEM、H2-TPR(氢气程序升温还原)等技术表征材料特性,并通过DRM反应评估催化性能。
研究结果
材料优化与结构表征
TEM显示电气石的引入使金属Ni纳米颗粒尺寸缩小至约5 nm,NiAl2O4纳米片(NFs)作为过渡层均匀分散。XRD证实复合材料中同时存在电气石(JCPDS 43-1464)和尖晶石结构NiAl2O4(JCPDS 10-0339)的特征峰。
催化机制解析
XPS分析表明,电气石表面电场促进电子转移,增强Ni与NiAl2O4的界面协同作用。H2-TPR显示复合材料还原峰温度降低,证实其更易被活化。
性能提升验证
在750°C反应条件下,复合催化剂较未负载样品CH4转化率提升23%,且连续运行50小时无明显失活,归因于电气石稳定纳米颗粒及抑制积碳的特性。
结论与展望
该研究通过界面协同设计,实现了镍基催化剂在分散性与稳定性上的突破。电气石载体独特的物理化学性质为构建高效过渡层结构提供了新思路,其低成本特性更符合工业化需求。未来可进一步探索不同矿物载体与活性组分的协同机制,推动DRM技术在大规模碳资源转化中的应用。论文发表于《Applied Surface Science》,为可持续能源催化剂开发提供了重要参考。
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