褐煤水热脱水的多尺度调控机制研究：结构演化与热解焦油轻质化的协同作用

针对褐煤高水分、高氧含量导致的利用效率低下问题，研究人员通过水热脱水（HTD）技术结合多尺度表征（XPS/FTIR/BET/Py-GC/MS），系统揭示了HTD温度对褐煤结构（芳香碳增至70.85%）和热解焦油组分（单环芳烃占比达78.81%）的调控机制，为高附加值轻质焦油制备提供了理论支撑。

　　

褐煤作为低变质程度煤炭资源，在我国储量丰富，但其高水分（12.4%）、高氧含量（38.00%）的特性导致运输成本高昂、自燃风险大，且热解过程中易发生交联反应，降低焦油产率。如何通过预处理技术实现褐煤高效清洁利用，成为能源领域的重大挑战。水热脱水（Hydrothermal Treatment Dewatering, HTD）作为一种非蒸发式脱水技术，能在温和条件下通过液相脱水同步实现脱氧和芳香化，但此前研究多聚焦宏观产率变化，缺乏对结构演化与焦油组分调控的机理关联。

辽宁某高校团队以内蒙古白音华褐煤为研究对象，通过梯度温度HTD实验（180-330℃），结合X射线光电子能谱（XPS）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、比表面积分析（BET）等多尺度表征技术，首次系统阐明了HTD过程中褐煤物理化学结构的级联效应及其对热解焦油组分的影响。研究发现，330℃ HTD处理使水分和氧含量分别降至2.7%和31.89%，芳香碳比例从48.74%显著提升至70.85%。通过热解-气相色谱/质谱联用（Pyrolysis-GC/MS）分析发现，焦油中脂肪烃和含氧化合物持续减少，而芳香烃占比提升至30.57%，小分子脂肪烃（C₄-C₉）相对含量达64.45%。研究创新性提出HTD通过功能基团分布特性、自由基富集和交联抑制的协同作用实现焦油轻质化，为定向制备高附加值焦油提供了新思路。

关键技术方法包括：采用GB/T212-2008和GB/T476-2008标准进行工业/元素分析；通过高压反应釜进行梯度温度HTD处理；利用XPS分析碳形态演变，FTIR追踪官能团变化，BET测定孔隙结构；Py-GC/MS解析焦油组分；结合¹³C-NMR验证结构重组机制。

【Effect of HTD on coal quality】
工业分析显示HTD（330℃）使水分从12.4%降至2.7%，固定碳增加；元素分析表明氧含量从38.00%降至31.89%，氢碳原子比降低，证实HTD促进脱氧和芳香化。

【Structural evolution characteristics】
XPS显示芳香碳比例提升22.11个百分点；FTIR证实含氧基团（羧基/羟基）断裂和脂肪链分解；BET揭示比表面积先增后减，反映微孔合并为大孔的过程。

【Component distribution of pyrolysis tar】
Py-GC/MS表明脂肪烃和含氧化合物随HTD温度升高持续减少，酚类化合物呈先升后降趋势（水解与分解竞争）；单环芳烃占比达78.81%，轻质组分显著增加。

【Conclusion】
研究证实HTD通过三方面协同作用调控焦油品质：含氧基团断裂抑制交联反应、自由基富集促进轻质组分生成、孔隙连通改善挥发分逸出。该成果发表于《Journal of Analytical and Applied Pyrolysis》，不仅为褐煤水热定向改性提供了理论依据，更开创了通过预处理工艺精准调控热解产物分布的新范式，对实现低阶煤高值化利用具有重要指导意义。