聚合-热解策略制备N,P,S三重掺杂碳纳米片：高效氧还原反应电催化剂的设计与应用

为解决锌空气电池(ZABs)中贵金属催化剂成本高、稳定性差的问题，研究人员通过聚合-热解策略开发了N,P,S三重掺杂碳纳米片(NPS-C)催化剂。该催化剂表现出优异的氧还原反应(ORR)活性（半波电位0.81 V vs. RHE）和长期稳定性，组装的ZABs峰值功率密度达157.9 mW cm?2，为非贵金属碳基电催化剂的设计提供了新思路。

　　

在能源存储与转换领域，锌空气电池(ZABs)因其理论容量高、环境友好等优势备受关注，但其核心阴极反应——氧还原反应(ORR)的缓慢动力学严重制约了电池性能。目前铂族金属(PGM)催化剂虽活性优异，却面临成本高昂、易中毒等瓶颈。非金属碳基催化剂凭借导电性好、成本低等特性成为研究热点，但其活性高度依赖碳骨架中异质原子的掺杂策略。如何通过精准调控掺杂类型与空间分布来平衡活性位点密度与材料导电性，成为突破碳基催化剂性能的关键科学问题。

针对这一挑战，中国研究人员在《Journal of Electroanalytical Chemistry》发表研究，创新性地采用聚合-热解两步法，以氧化石墨烯(GO)为基质，磷腈三聚体(PCT)和磺酰二酚(SD)为氮(N)、磷(P)、硫(S)源，成功制备出N,P,S三重掺杂的二维碳纳米片(NPS-C)。通过调控热解温度与原料比例，实现了异质原子掺杂量的优化，最终获得的催化剂在碱性条件下展现出媲美商用Pt/C的ORR活性，其半波电位达0.81 V（vs. RHE），且具备优异的甲醇耐受性。当应用于ZABs时，峰值功率密度提升至157.9 mW cm^?2，验证了该材料在实际器件中的巨大潜力。

研究团队运用扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)等技术表征材料形貌与化学状态，通过旋转圆盘电极(RDE)测试评估电催化性能，并组装液态ZABs进行器件验证。

Results and discussion部分揭示：SEM显示NPS-C完美继承了GO的二维片层结构（图1b），XPS证实N、P、S成功掺入碳晶格，其中吡啶氮和石墨氮占比达78.6%，P-C/P-O键占比91.3%，而硫则以噻吩硫形式存在。电化学测试表明，优化样品在0.1 M KOH中的ORR起始电位达0.92 V，电子转移数接近4，符合高效四电子反应路径。值得注意的是，P的引入诱导碳晶格产生电子缺陷，而S的孤对电子增强了氧吸附，三者协同作用显著提升了催化活性。

Conclusion部分强调：该工作通过简易的聚合-热解策略实现了二维碳材料中N、P、S的可控共掺杂，创制的NPS-C催化剂不仅ORR活性优异，更在ZABs中展现出超越Pt/C的功率密度与循环稳定性。这一成果为设计高性能非贵金属催化剂提供了新范式，对推进清洁能源器件的发展具有重要指导意义。研究同时指出，未来可通过精确调控异质原子的空间排布进一步优化性能，为碳基催化剂的理性设计开辟了新方向。