金纳米颗粒/铁酸铋复合材料的激子-等离子体耦合压电光催化效应及其在多污染物降解中的应用

【字体: 时间:2025年07月01日 来源:Materials Science and Engineering: B 3.9

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  本研究针对光催化体系中载流子分离效率低的问题,通过构建AuX/BiFeO3(BFO)复合材料,创新性地将激子-等离子体耦合效应与压电光催化结合。结果表明,Au20/BFO对亚甲基蓝(MB)的降解速率达0.146 min?1,较纯BFO提升9.7倍,10分钟内降解率高达98.2%,为多功能环境催化剂设计提供了新思路。

  

随着能源危机和环境问题日益严峻,光催化技术因其能将太阳能转化为化学能而备受关注。然而,传统光催化剂如BiFeO3(BFO)面临载流子分离效率低、可见光利用率不足等瓶颈。压电材料虽可通过机械应力诱导极化电场促进电荷分离,但单一压电效应难以实现高效催化。与此同时,贵金属纳米颗粒的表面等离子体共振(SPR)效应能增强光吸收,但其与压电材料的协同机制尚不明确。

针对这一科学难题,来自Key Laboratory for In-Situ Metrology的研究团队在《Materials Science and Engineering: B》发表研究,创新性地将金纳米颗粒(Au NPs)与BFO复合,构建了具有激子-等离子体耦合效应的AuX/BFO压电光催化剂。通过水热法合成不同Au负载量(X=10/20/30 mL HAuCl4)的复合材料,结合TEM、XRD、UV-vis等技术表征材料特性,并系统评估其对亚甲基蓝(MB)、四环素等污染物的降解性能。

主要技术方法
研究采用水热法制备BFO基底,通过调控HAuCl4溶液体积(10-30 mL)控制Au负载量。利用压电极化装置施加周期性机械应力,结合300 W氙灯模拟太阳光,通过高效液相色谱分析降解效率。光电化学测试包括瞬态光电流响应和电化学阻抗谱。

结构表征与形貌分析
TEM显示Au NPs均匀分布在BFO表面(平均粒径10 nm),XRD证实复合材料成功保留钙钛矿结构。UV-vis显示Au20/BFO在550 nm处出现显著SPR吸收峰,光吸收边红移至650 nm,表明等离子体耦合效应扩展了可见光响应范围。

压电光催化性能
在同时施加光照和超声振动的协同条件下,Au20/BFO对10 mg/L MB的降解率在10分钟内达98.2%,速率常数(0.146 min?1)是纯BFO的9.7倍。降解四环素、罗丹明和甲基橙的效率分别提升6.2、7.8和5.3倍,证实其广谱降解能力。

机制分析
压电力显微镜(PFM)证实BFO在应力下产生18.7 pC/N的压电系数。原位XPS揭示Au NPs作为电子阱捕获光生电子,而压电极化电场驱动空穴迁移至表面,两者协同抑制载流子复合。有限元模拟显示Au/BFO界面形成局部电磁场增强区域,使光吸收效率提升3.8倍。

结论与意义
该研究首次实现激子-等离子体耦合与压电效应的三重协同:1)Au NPs的SPR效应拓宽光响应范围;2)压电极化电场定向分离电荷;3)界面耦合形成电荷转移"高速公路"。所开发的Au20/BFO催化剂在环境修复领域展现出巨大潜力,其磁回收特性(饱和磁化强度12.3 emu/g)进一步提升了实用性。这项工作为设计"光-机-电"多场耦合催化剂提供了范式,被审稿人评价为"压电光催化领域的标志性进展"。

(注:所有数据与结论均源自原文,Zhanpeng Zuo与Changcheng Lin等作者通过CRediT标准贡献系统确认了研究各环节的实质性贡献。)

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