铜基Al2O3-CeO2催化剂在逆水煤气变换反应中的CO2高效转化:机理优化与性能提升

【字体: 时间:2025年07月01日 来源:International Journal of Hydrogen Energy 8.1

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  为解决CO2转化效率低和副产物多的问题,研究人员通过机械化学法和湿浸渍法合成CuO/Al2O3-Ce(20)催化剂,用于逆水煤气变换反应(RWGS)。结果表明,10%铜负载的催化剂在600°C下实现37%的CO2转化率和100%的CO选择性,并保持7小时稳定性。该研究为CO2资源化提供了高效低成本方案。

  

随着全球气候变暖加剧,CO2减排成为紧迫课题。尽管碳捕集与封存(CCS)技术已取得进展,但其存在泄漏风险且无法实现资源循环。相比之下,通过催化反应将CO2转化为高附加值化学品更具潜力,其中逆水煤气变换反应(RWGS)因其能将CO2转化为合成气(CO+H2)而备受关注。然而,现有催化剂普遍面临低温活性不足、副产物多和高温烧结等问题。

针对这一挑战,伊朗国家科学基金会支持的研究团队设计了一种新型铜基Al2O3-CeO2催化剂。通过机械化学法制备载体和湿浸渍法负载铜(2.5%-15%),成功开发出具有高比表面积(179 m2/g)和介孔结构(2-10 nm)的CuO(10)/Al2O3-Ce(20)催化剂。该成果发表在《International Journal of Hydrogen Energy》,为CO2化学回收提供了新思路。

研究采用N2吸脱附、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱、H2-程序升温还原(H2-TPR)和场发射扫描电镜(FE-SEM)等技术表征材料。通过调控H2/CO2比例、空速(GHSV)、还原温度(350°C)和煅烧温度等参数优化性能。

Textural features of Cu(x)/Al–Ce(20) samples
XRD显示Al-Ce(20)载体具有中等结晶度,CuO分散良好。比表面积随铜负载增加从235 m2/g降至158 m2/g,10%铜负载样品保持179 m2/g。拉曼光谱证实CeO2的氧空位形成,H2-TPR揭示Cu2+在350°C还原为活性Cu0

Catalytic performance evaluation
在600°C、H2/CO2=3条件下,10%铜负载催化剂实现37%转化率和100%CO选择性,且7小时内无失活。氧化铈的引入抑制了铜颗粒烧结,氧空位促进CO2活化。

结论与意义
该研究通过Al2O3-CeO2载体优化和铜活性位调控,解决了RWGS反应中低温活性与选择性的矛盾。催化剂制备方法简单、成本低廉,为工业应用奠定了基础。特别值得注意的是,氧化铈不仅提高热稳定性,其氧空位还与铜物种产生协同效应,这为设计双功能催化剂提供了新范式。作者Mehrnaz Sadeghnezhad等强调,未来结合可再生能源制氢,该技术有望形成CO2-to-X的完整产业链。

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