几何结构优化的Pd/Cu双金属电极:高效电化学硝酸盐还原与氮气选择性提升研究

【字体: 时间:2025年07月02日 来源:Journal of Environmental Chemical Engineering 7.4

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  本研究针对废水中硝酸盐(NO3-)污染问题,通过电沉积法制备Pd/Cu双金属电极,显著提升电化学硝酸盐还原(ENR)效率。Pd/Cu5m催化剂实现98.83%硝酸盐去除率和98.72%氮气(N2)选择性,结合电渗析系统可同步回收碱液,为废水处理提供高效稳定解决方案。

  

随着工农业快速发展,硝酸盐污染已成为全球性环境问题。过量硝酸盐通过农业径流和工业废水进入水体,不仅引发水体富营养化,更会转化为亚硝酸盐(NO2-)和亚硝胺等致癌物,威胁人类健康。世界卫生组织规定饮用水硝酸盐上限为10 mg/L,但传统处理方法如离子交换成本高昂,生物脱氮效率低下。电化学还原法虽能直接将硝酸盐转化为无害氮气,却面临副产物多、电极稳定性差等挑战。

针对这一难题,台湾长庚大学和明志科技大学的研究团队在《Journal of Environmental Chemical Engineering》发表创新成果。他们通过精确控制电沉积时间(5分钟和9分钟),在铜泡沫基底上构建Pd/Cu双金属催化剂,系统研究了其对电化学硝酸盐还原(ENR)性能的影响。研究采用X射线衍射(XRD)、高分辨透射电镜(HR-TEM)等表征手段,结合循环伏安法(CV)、离子色谱(IC)等电化学测试,发现Pd/Cu5m电极具有最优性能:硝酸盐去除率高达98.83%,氮气选择性达98.72%,且能在8小时内保持1.36 mA/cm2的稳定电流密度。

主要技术方法

  1. 电沉积法制备Pd/Cu双金属电极
  2. X射线吸收近边结构(XANES)分析电子结构
  3. 三室反应器集成电渗析系统
  4. 电化学测试(CV/LSV/CA)结合IC定量分析

研究结果
形态与元素分析
FESEM显示Pd/Cu5m电极表面纳米颗粒分布均匀,比表面积显著增加。XPS证实Pd0和Cu0的协同作用,促进NO3-吸附和电子转移。

电化学性能
LSV测试表明Pd/Cu5m起始电位正移0.21 V,反应动力学显著提升。CA曲线证实其稳定性优于单一金属电极。

集成系统应用
结合电渗析后,碱室NaOH浓度提升37.8%,实现资源回收。催化剂经10次循环后活性仅下降2.1%。

结论与意义
该研究通过几何结构设计,首次实现Pd/Cu双金属电极在ENR中近100%的氮气选择性。其创新性体现在:① 5分钟短时电沉积获得最佳活性位点分布;② 阐明Cu促进NO3-→NO2-、Pd催化NO2-→N2的分步反应机制;③ 集成电渗析系统拓展了实际应用场景。这项工作为发展"零废"水处理技术提供了重要范式,Thi Nhat-Tuyen Nguyen等作者的多学科合作模式也为环境催化研究树立了新标杆。

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