电催化有机废水氧化与CO2贫乏环境下燃料原位合成的一体化策略研究

针对有机废水污染与CO2排放双重挑战，研究人员开发了一种基于Pt/Ti阳极和Sn阴极的一体化电催化系统，在CO2贫乏环境（2.6–6.6% v/v）中实现C3H8O3氧化与甲酸盐（CUE>80%）高效转化。通过调控电流密度平衡CO2生成与利用，结合DFT揭示Sn吸附机制，为碳中和技术提供新思路。

　　

随着工业化进程加速，有机废水污染和CO₂排放已成为威胁生态环境的两大难题。传统废水处理技术将有机物矿化为CO₂，反而加剧温室效应；而电催化CO₂还原(CO₂RR)虽能转化CO₂为燃料，却受限于高能耗的氧析出反应(OER)。如何实现废水处理与CO₂资源化的协同增效，成为突破碳中和技术瓶颈的关键。

中国矿业大学的研究团队在《Journal of Environmental Chemical Engineering》发表研究，创新性地设计了一体化电催化装置，以生物柴油副产物C₃H₈O₃为模型污染物，在CO₂贫乏环境（阳极CO₂占比<7%）中同步实现有机污染物氧化和甲酸盐合成。该工作通过连续流反应器设计解决了静态装置长期运行的难题，并首次揭示了贫CO₂条件下的电极协同机制。

研究采用三组关键技术：1）电化学测试系统（CS310工作站）比较C₃H₈O₃与OER的氧化电位差异；2）气相色谱-质谱联用(GC-MS)分析阳极气体组成；3）密度泛函理论(DFT)计算Sn电极对CO₂的吸附能变化。

结果与讨论

1. 热力学优势验证：线性扫描伏安法(LSV)显示，C₃H₈O₃氧化的起始电位较OER降低0.55V，电流密度提升30%，证实其作为阳极替代反应的可行性。
2. CO₂贫乏环境特征：阳极室产生的CO₂浓度仅2.6–6.6%，却意外实现80%碳利用效率(CUE)，但甲酸盐法拉第效率(FE_HCOO^-)始终<2%，揭示CO₂传质限制是关键制约因素。
3. 电流密度调控：提高电流密度虽可增加CO₂产量，但会引发OH^-积累导致CUE下降，需在15mA/cm²时取得最佳平衡。
4. DFT机制解析：CO₂分子在Sn表面的吸附能随环境浓度升高而增强，证实贫CO₂条件下增加局部CO₂通量可提升反应动力学。

结论与意义
该研究突破传统CO₂RR依赖高浓度气源的局限，首次阐明：1）阳极有机氧化与阴极CO₂还原的协同效应不依赖于CO₂绝对量，而取决于其动态平衡；2）Sn电极在贫CO₂环境中仍保持高吸附活性。通过优化电流密度和电极结构，可将实际废水处理的碳足迹降低80%以上，为工业废水处理厂耦合碳捕集技术提供了可放大的原型设计。Haoran Sun等的工作不仅推动电催化技术向真实复杂体系迈进，更开创了"以废治废"的碳中和新范式。