Pd@MIL-125-NH2@Amberlite-XAD-4光催化微球:双活性位点驱动的室温太阳能尿素合成及其环境修复潜力

【字体: 时间:2025年07月02日 来源:Journal of Environmental Chemical Engineering 7.4

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  本研究针对传统尿素合成高能耗、高污染问题,设计了一种新型双功能光催化剂Pd@MIL-125-NH2@Amberlite-XAD-4微球,通过双活性位点协同作用实现常温常压下CO2与NH3高效转化为尿素(348 μmol L?1,100%选择性),其独特的载体固定化技术解决了催化剂回收难题,为碳中和与绿色农业提供了创新解决方案。

  

研究背景
全球气候变化正以海平面上升和农作物减产等方式威胁人类生存,而工业活动排放的CO2是主要诱因之一。尽管CO2是植物生长必需物质,但当前排放量已远超自然循环能力。与此同时,作为年产值750亿美元的重要氮肥,尿素传统生产工艺需在180-200°C、200 atm高压下进行,能耗高且转化率仅50%。这种"高碳排-高耗能"的恶性循环促使科学家寻找绿色替代方案。

研究设计与方法
国家研究中心的Mahmoud El-Shahat和Reda M. Abdelhameed团队创新性地将钛基金属有机框架MIL-125-NH2与Amberlite-XAD-4树脂微球复合,并负载钯纳米颗粒,构建了Pd@MIL-125-NH2@Amberlite-XAD-4三元光催化体系。研究采用溶剂热法合成材料,通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电镜(SEM)等技术表征结构,利用紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)测定光学性质,并在自制光反应器中评估尿素合成性能。

研究结果

  1. 材料表征
    ICP-MS证实材料含16.58 wt% Ti和0.23 wt% Pd,BET测试显示比表面积达750 m2/g。UV-vis显示Pd负载使光响应范围扩展至可见光区,SEM观察到MIL-125-NH2均匀分散在XAD-4的5.58 nm介孔中。

  2. 光催化性能
    在0.150 g催化剂用量、可见光照射下,尿素产率达348 μmol L?1且选择性100%,较未负载Pd样品提升2.3倍。机理研究表明:Pd纳米颗粒通过表面等离子体共振增强光捕获,MIL-125-NH2的Ti-O簇激活CO2,而XAD-4的苯环优先吸附NH3,双活性位点协同降低反应能垒。

  3. 工程化优势
    微球形态使催化剂可重复使用5次活性仅下降7%,解决了粉末MOFs难回收的行业痛点。对照实验证实常温常压下的性能优于传统高温高压工艺。

研究意义
该工作发表于《Journal of Environmental Chemical Engineering》,首次实现了太阳能驱动的常温尿素一步合成,突破了传统工艺的能源桎梏。通过"载体固定化-双活性位点设计-等离子体增强"三重策略,不仅将CO2变废为宝,更开创了"负碳化肥"生产新模式。这种将环境修复与农业生产需求相结合的创新思路,为碳中和目标提供了可产业化的技术路径,其微球化设计尤其适合规模化应用。未来通过优化金属负载量与反应器设计,有望进一步推动该技术走向实际应用。

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