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硫空位介导的CdZnSeS/BC自增强电化学发光生物传感器用于piRNA-823的高灵敏检测
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年07月02日 来源:Sensors and Actuators B: Chemical 8.0
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为解决传统非编码RNA检测方法灵敏度低、操作复杂等问题,研究人员开发了一种基于硫空位调控的CdZnSeS/BC纳米复合材料,构建了自增强ECL生物传感器。该传感器通过硫空位和硒掺杂协同提升量子产率,结合DNA竞争环扩增策略,实现了piRNA-823的线性检测(0.1 fM-1 nM,检测限33.3 aM),为癌症早期诊断提供了新工具。
研究背景
piRNA-823作为新型癌症标志物,在结直肠癌、食管癌等多种恶性肿瘤中显著高表达,但其检测面临传统方法(如RT-PCR)灵敏度不足、成本高的挑战。电化学发光(ECL)技术虽具高灵敏度优势,但现有半导体材料(如CdS)存在载流子复合快、量子效率低等问题。如何通过材料改性提升ECL性能,成为生物传感领域的关键课题。
研究机构与方法
青岛科技大学的研究团队设计了一种硫空位介导的CdZnSeS/BC纳米复合材料,通过回流-水热法合成,结合DNA竞争环扩增技术,构建了自增强ECL生物传感器。关键技术包括:1)BC封装协同硫空位生成,提升材料稳定性和导电性;2)硒掺杂优化能带结构;3)二茂铁(Fc)淬灭背景信号;4)靶标触发的DNA循环扩增策略。
研究结果
材料表征
SEM/TEM显示BC封装使CdZnSeS表面更致密(图1A-B),元素映射证实Cd、Se、S均匀分布(图1C)。XPS证实硫空位存在(图1D),EPR信号增强进一步验证(图1E)。
ECL性能优化
硫空位作为电子陷阱中心,使CdZnSeS/BC的ECL强度比未修饰材料提高4.8倍(图2A)。硒掺杂通过高极化率优化能带结构,减少非辐射跃迁,量子产率提升至68.3%。
传感性能
在最佳条件下,传感器对piRNA-823的线性响应范围为0.1 fM-1 nM(图3B),检测限达33.3 aM。临床样本检测回收率为96.5%-103.2%,RSD<5%,显著优于RT-PCR(表1)。
结论与意义
该研究通过BC介导的晶体生长工程,首次实现硫空位与硒掺杂协同调控,赋予CdZnSeS自增强ECL特性。传感器无需外源共反应物即可实现信号放大,为低丰度RNA检测提供了新范式。其高灵敏度与稳定性在癌症早期诊断和疗效监测中展现出重要应用潜力,相关成果发表于《Sensors and Actuators B: Chemical》。
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