Sn-Beta分子筛催化臭氧降解苯酚的协同机制：路易斯酸位点与氧空位的双重增效作用

针对酚类废水处理效率低、二次污染风险高的难题，本研究系统探究了Sn-Beta分子筛催化O3降解苯酚的协同机制。研究发现Sn-Beta的路易斯酸位点(LAS)和氧空位分别主导•OH与•O2–的生成，协同作用下苯酚去除率达89.38%，矿化率提升至84.33%，显著降低中间产物毒性，为工业废水处理提供了新型高效催化剂设计思路。

　　

研究背景
酚类化合物作为化工、制药等行业排放的主要污染物，即使微量也会对水生生物和人类健康造成严重危害，引发中枢神经系统抑制、肝肾损伤等症状。传统物理吸附、生物处理等方法存在效率低、成本高、易产生二次污染等缺陷。虽然臭氧氧化技术能规避芬顿法重金属污染等问题，但单独使用时苯酚去除率仅34.02%。如何通过催化剂设计提升臭氧利用效率，成为水处理领域的关键挑战。

研究设计与方法
上海某研究团队通过酸性表征（NH₃-TPD）、氧空位分析（TPD-O₂）等技术，系统评估Sn-Beta分子筛的结构特性；采用自由基捕获实验（乙醇/叔丁醇淬灭）和毒性测试（发光细菌法），解析苯酚降解路径与毒性变化；通过调控O₃流量、pH等参数优化反应体系。

研究结果

1. 催化剂表征
   Sn-Beta比表面积达578.5?m²/g，锡元素以四面体配位形式嵌入沸石骨架，形成稳定的路易斯酸位点(LAS)和大量氧空位，其协同作用促进O₃转化为•OH（LAS主导）和•O₂^–（氧空位主导）。

2. 降解效能
   60分钟内苯酚去除率达89.38%（单独O₃仅34.02%），10小时矿化率提升至84.33%。TPD-O₂证实骨架氧稳定性，避免催化剂结构坍塌。

3. 机制解析
   LAS加速O₃→•OH的电子转移，氧空位促进O₂吸附生成•O₂^–，双活性中心协同突破反应能垒。

4. 毒性评估
   中间产物毒性降低82%，证实该体系能有效消除苯酚的生理危害。

结论与意义
发表于《Separation and Purification Technology》的该研究，首次阐明Sn-Beta中LAS与氧空位的协同催化机制，为设计高效稳定的臭氧催化剂提供理论依据。其开发的Sn-Beta材料兼具框架稳定性（硅铝比>200）与高活性位点密度，在工业废水处理中展现出巨大应用潜力，尤其适用于医药、印染等难降解有机废水的深度净化。