基于Fe3+/TA自催化系统的自修复可回收多功能水凝胶及其在可持续电子皮肤中的应用

针对电子皮肤传感器易损伤、不可回收的难题，研究人员通过Fe3+/单宁酸(TA)氧化还原体系与聚乙烯醇(PVA)/聚丙烯酸(PAA)网络设计了一种兼具自修复性、可回收性和高机械性能的多功能水凝胶。该材料灵敏度高、响应快，且具备抗菌抗UV特性，为可持续电子皮肤开发提供了创新解决方案。

　　

研究背景与意义
电子皮肤(e-skin)在医疗监测、智能机器人和仿生假肢等领域展现出巨大潜力，但其核心材料需同时满足仿生皮肤的柔韧性、自修复能力和环境友好性。传统水凝胶传感器面临两大瓶颈：一是机械损伤后无法自主修复，二是废弃后难以回收造成电子垃圾污染。尽管已有研究通过氢键、金属配位等动态键实现自修复功能，或利用聚乙烯醇(PVA)框架实现热重塑回收，但兼具高强度、快速自愈和绿色回收特性的材料仍属空白。

研究方法与技术路线
中国科学院团队创新性地采用单宁酸(TA)/Fe³⁺自催化氧化还原体系，在常温下引发丙烯酸(AA)低聚聚合，结合PVA物理交联网络构建双网络水凝胶(PPFT_x)。通过红外光谱(FTIR)验证TA-Fe³⁺螯合作用，流变测试表征自愈性能，电化学工作站评估应变传感灵敏度。

研究结果

1. 材料设计与特性
   TA作为天然多酚提供丰富酚羟基，与Fe³⁺形成动态配位键和氢键网络，使水凝胶在1小时内实现90%自愈效率。PVA骨架与低聚PAA的互穿网络设计使拉伸强度达450kPa，远超传统物理交联水凝胶。

2. 多功能性能验证
   TA氧化生成的醌类赋予材料广谱抗菌性(对大肠杆菌抑制率>95%)和UV屏蔽功能(280-400nm波段透过率<15%)。作为应变传感器，在0-300%形变范围内灵敏度系数(GF)达4.8，响应时间<80ms。

3. 回收机制创新
   通过简单加热溶解-冷却重塑流程，再生水凝胶保留原始机械性能的92%，且传感稳定性经5次回收循环无显著衰减。

结论与展望
该研究通过仿生自催化策略开发的PPFT_0.8水凝胶，首次实现自修复性、可回收性与机械强度的协同优化。其环境友好制备工艺和多功能集成特性，为下一代可持续电子皮肤提供了材料基础。未来可通过调控TA/Fe³⁺摩尔比进一步优化导电性能，推动其在可穿戴医疗监测中的实际应用。论文发表于《Talanta》，通讯作者为Yao Baidong和Lin Jun。