钨磷共掺杂石墨相氮化碳(g-C3N4)的多功能光催化材料:氮固定、污染物降解与抗菌性能研究

【字体: 时间:2025年07月02日 来源:Inorganic Chemistry Communications 4.4

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  本研究通过简易煅烧法合成钨(W)和磷(P)共掺杂的石墨相氮化碳(WP-CN),解决了传统光催化剂可见光利用率低、载流子复合率高的问题。0.15WP-CN在N2光固定(130 μmol·L?1·h?1·gcat?1)、有机污染物降解(RhB/TC/CPS去除率>86%)、Cr(VI)还原(95%)及抗菌(E. coli/S. enterica)方面表现卓越,为环境修复与能源转化提供新策略。

  

研究背景
在环境治理与清洁能源需求激增的当下,光催化技术被视为解决污染与能源危机的"绿色钥匙"。然而传统半导体如TiO2(~3.2 eV)和ZnO(~3.37 eV)因宽带隙仅能利用5%的紫外光,且存在量子效率低下的瓶颈。石墨相氮化碳(g-C3N4)虽具2.7 eV窄带隙优势,但本征材料存在可见光吸收弱、比表面积小等缺陷。如何通过原子级调控实现"一材多用",成为突破光催化技术应用边界的关键科学问题。

越南国立大学胡志明市分校的研究团队创新性地选用磷钨酸(PTA)作为双元素前驱体,通过一步热聚合法构建W-P共掺杂g-C3N4(WP-CN),在《Inorganic Chemistry Communications》发表了这项涵盖能源转化、环境修复与生物医学的跨界研究。

关键技术
研究采用煅烧法制备不同PTA含量的WP-CN(0.05-0.20 g),通过FTIR、XPS等表征确认W/P成功掺杂;UV-Vis DRS和PL证明光吸收增强与载流子分离改善;电化学测试(EIS、Mott-Schottky)揭示界面电荷转移机制;自由基捕获实验明确•O2?和e?的主导作用;抗菌实验采用琼脂扩散法和DNA断裂分析。

研究结果

  1. 材料特性
    XPS显示W 4f和P 2p特征峰,证实W6+和P5+成功掺入CN骨架;UV-Vis DRS显示吸收边红移至550 nm,带隙降至2.45 eV;PL强度降低80%表明载流子复合被抑制。

  2. 光催化性能
    0.15WP-CN的NH3产率较纯CN提升6倍(130 vs 22 μmol·L?1·h?1·gcat?1);RhB降解符合一级动力学(k=0.025 min?1),120分钟去除率达99.36%;Cr(VI)还原效率达95%,4次循环后活性保持92%。

  3. 抗菌机制
    WP-CN对E. coli和S. enterica的抑菌圈直径分别为14.3 mm和12.8 mm,DNA电泳显示基因组明显断裂,证实活性氧(ROS)介导的杀菌途径。

结论与意义
该研究开创性地利用PTA单前驱体实现W/P协同掺杂,通过引入中间能级和局部电荷场,同时解决CN材料的光吸收窄、载流子寿命短两大核心问题。0.15WP-CN在氮固定、污染物降解、重金属还原和抗菌四重功能上的卓越表现,为开发"四位一体"环境修复材料提供新范式。特别是•O2?主导的反应机制,突破了传统•OH依赖型催化体系对pH的敏感性限制。研究成果对实现太阳能驱动的"碳中和"技术路线具有重要指导价值。

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