提升BaZrS3太阳能电池效率：无机铜铁矿空穴传输层对Spiro-OMeTAD的替代优势研究

针对铅基钙钛矿太阳能电池的毒性与稳定性问题，研究人员通过SCAPS-1D模拟，系统比较了铜铁矿HTLs（CuFeO2/CuGaO2/CuAlO2）与Spiro-OMeTAD在BaZrS3基太阳能电池中的性能。优化后CuFeO2器件效率达28.34%，揭示了无机HTLs在增强内建电势、载流子动力学方面的优势，为无铅稳定光伏技术提供理论支撑。

　　

随着全球能源需求激增，开发高效稳定的光伏技术成为迫切需求。尽管铅卤化物钙钛矿(LHP)太阳能电池效率已达26.1%，但其铅毒性和环境不稳定性严重阻碍商业化进程。硫族钙钛矿(CPs)因其无毒、高稳定性和优异光电特性成为理想替代品，其中BaZrS₃具有1.7 eV直接带隙、10⁵ cm^?1高吸收系数等优势，但高温合成工艺与空穴传输层(HTL)优化仍是关键挑战。

墨西哥克雷塔罗自治大学的研究团队通过SCAPS-1D模拟软件，首次系统评估了三种铜铁矿HTLs（CuFeO₂、CuGaO₂、CuAlO₂）在FTO/TiO₂/BaZrS₃/HTL/Au结构中的性能。研究发现：优化受体浓度至10¹⁶ cm^?3可显著提升准费米能级分裂，使CuFeO₂器件开路电压(V_OC)提高31%；将活性层厚度增至800 nm可增强光吸收，但缺陷密度超过10¹⁷ cm^?3时效率会骤降至0.09%。最终优化器件效率达28.34%（CuFeO₂）、27.83%（CuGaO₂），均超越Spiro-OMeTAD的27.80%。该成果发表于《Inorganic Chemistry Communications》，为无毒高效太阳能电池开发提供重要理论指导。

研究采用SCAPS-1D模拟平台，构建FTO/TiO₂/BaZrS₃/HTL/Au器件模型，通过电流密度-电压(J-V)、电容-电压(C-V)、莫特-肖特基等分析手段，系统考察了HTL材料、受体浓度、缺陷密度等参数对性能的影响。

主要研究结果

1. 器件初始性能：基线结构中CuGaO₂表现最优（PCE=10.35%），但所有HTLs均存在优化空间。
2. 受体浓度优化：BaZrS₃受体浓度调至10¹⁶ cm^?3时，CuFeO₂器件效率提升至13.28%，源于内建电场的增强。
3. 活性层厚度影响：800 nm厚度使光吸收提升31%，但需平衡载流子收集效率。
4. 缺陷效应：界面缺陷超过10¹⁷ cm^?3时，复合损失导致效率暴跌至0.09%。
5. 阻抗分析：Nyquist图显示铜铁矿HTLs具有更低传输电阻，证实其载流子提取优势。

结论与意义
该研究首次证实铜铁矿HTLs在BaZrS₃太阳能电池中的优越性：

1. 材料优势：CuFeO₂通过更高内建电势（0.89 eV）和匹配能级，实现28.34%的PCE突破。
2. 机制创新：阐明受体浓度-准费米能级分裂-内建电场的协同调控规律。
3. 技术指导：提出低温合成（<500°C）与界面缺陷控制的关键工艺参数。

这项工作不仅为硫族钙钛矿太阳能电池的HTL选择提供新范式，其结论还可推广至CIGS、CZTS等薄膜光伏体系，对推动绿色能源技术发展具有重要战略意义。Dhineshkumar Srinivasan等研究者特别致谢CONAHCYT的资助及SCAPS-1D软件的开发团队。