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综述:双功能氢选择性催化还原(H2-SCR):实现NOx还原与氨合成的协同作用
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年07月02日 来源:International Journal of Hydrogen Energy 8.1
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(编辑推荐)本综述系统阐述了氢选择性催化还原(H2-SCR)技术如何通过催化路径实现NOx高效减排与绿色氨(NH3)合成的双重功能,突破传统哈伯-博施(Haber-Bosch)工艺的高能耗瓶颈,为碳中和目标下氮循环管理提供创新解决方案。
Advances in SCR mechanisms: moving toward H2-SCR
传统NH3-SCR技术虽成熟却面临氨逃逸、低温失活等挑战,而H2-SCR凭借H2的弱H-H键特性(键能仅436 kJ/mol)展现出更优的电子供给能力。研究表明,在富氧条件下,H2可将NOx在<200°C低温高效还原为N2,同时规避尿素水解系统的复杂性。值得注意的是,Pt/TiO2催化剂在175°C时NOx转化率可达90%,且副产物N2O生成量低于5%。
Synergistic role of NO2 in NOx reduction
NO2因其更高氧化态在H2-SCR中扮演关键角色。实验证实,Pd/TiO2催化剂上NO2还原速率比NO快3倍,这归因于NO2的π*反键轨道更易接受电子。当NO/NO2=1时,"快速SCR"路径使反应活化能降低40%,而CeO2修饰的催化剂可通过可逆Ce3+/Ce4+循环促进NO氧化为NO2。
Catalyst innovations for H2-SCR and dual-function applications
贵金属(Pt、Pd)与过渡金属(Fe、Cu)复合催化剂展现协同效应:Fe/SSZ-13分子筛在250°C时既能实现98% NOx转化,又可定向生成NH3(选择性达65%)。Ru基催化剂通过形成Ru-NHx中间体,将NOx还原与NH3合成耦合。钙钛矿型LaCoO3因氧空位可调性,在循环稳定性测试中性能衰减<5%。
Conclusion and outlooks
H2-SCR技术通过"以废治废"策略,将燃煤电厂NOx转化为农业用NH3,但需优化H2/O2比例防止过度还原。未来研究应聚焦于:(1)开发抗硫中毒的核壳结构催化剂;(2)耦合质子交换膜电解槽实现可再生能源驱动;(3)建立NH3原位捕集系统。该技术有望使每吨NH3生产的碳排放降低2.8吨,助力"双碳"目标实现。
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