光驱动二维材料中Floquet-Bloch能谷电子学的实现与调控

研究人员通过时间与偏振分辨的极紫外动量显微技术，结合第一性原理计算，在2H-WSe2中实现了光诱导Floquet-Bloch能谷极化态，揭示了量子路径干涉与轨道杂化的非平衡调控机制，为光控量子几何相变和能谷电子学器件开发提供了新范式。

　　

在量子材料研究领域，如何通过光场操控电子的能谷自由度（valleytronics）是近年来的前沿课题。过渡金属二硫化物（TMDCs）因其独特的能谷依赖光学选择定则成为理想平台，但传统电/磁调控手段存在响应速度慢、能耗高等局限。与此同时，Floquet工程（Floquet engineering）通过周期性光场 dressing 可创造瞬态量子态，然而如何实现能谷特异性的Floquet调控仍是未解难题。

法国波尔多大学Samuel Beaulieu团队与德国美因茨大学Michael Schüler合作，在《Nature Communications》发表研究，首次将Floquet工程与能谷电子学结合。研究者利用自主研发的偏振可调极紫外动量显微镜，在2H-WSe₂中观测到光致能谷极化的Floquet-Bloch态，并通过量子路径干涉与轨道特征分析，揭示了非平衡态下能谷-轨道耦合的新机制。

关键技术包括：

1. 时间/偏振分辨极紫外动量显微技术（trARPES），实现21.6 eV光子能量下的四维数据采集
2. 全反射式极紫外四分之一波片，完成高重复频率（166 kHz）下的圆二色性测量（CD-ARPES）
3. 时间依赖非平衡格林函数（td-NEGF）理论计算，精确模拟光场 dressing 效应

研究结果

Floquet-Bloch能谷电子学概念
通过1.2 eV近带隙圆偏振光泵浦，在2H-WSe₂单层中产生能谷选择的Floquet边带（+?ω）。

显示K/K'能谷在相反光螺旋度下呈现不对称布居，证实了光场对Berry曲率纹理的操控能力。

能谷与偏振分辨量子路径干涉
当Floquet态与Volkov态（激光辅助光电发射）在终态干涉时，

揭示出K能谷在右旋光（RCP）下呈现65°发射增强，而K'能谷在左旋光（LCP）下呈现300°特征，该现象被td-NEGF计算完美重现。

能谷极化Floquet-Bloch态
图3数据显示，+?ω边带在圆偏振光驱动下产生高达15%的能谷不对称性，理论分析表明Floquet贡献占比超50%。

中微分谱的红色/蓝色对比直接印证了能谷选择的光学Stark效应。

光致态轨道特征
通过XUV圆二色性测量发现，s偏振光驱动的Floquet边带在K点出现d_z²轨道特征（图4e），而平衡态价带以d_±2为主。

证实了光致价带-导带杂化，这种轨道重构源于Berry联络（Berry connection）的动量依赖性。

结论与意义
该研究建立了Floquet工程与能谷电子学的桥梁，其重要意义在于：

1. 开发了通过量子路径干涉识别Floquet态的实验判据，规避了传统能隙测量的技术瓶颈
2. 揭示了非共振光场下轨道-能谷耦合的新机制，为光致拓扑相变研究提供新思路
3. 发展的偏振分辨极紫外显微技术，为其他量子材料的非平衡研究树立了方法论标杆

这项工作将TMDCs的能谷调控从静态扩展至飞秒尺度，为开发超快能谷器件和光控量子计算开辟了道路。特别是轨道纹理的可编程性，使得通过光场设计Berry曲率分布成为可能，这将深刻影响下一代自旋-能谷电子学的发展。