热马兰戈尼自然对流驱动不混溶液体界面定向分子传输及其在纳米乳液制备中的应用

本研究针对传统界面分子传输依赖表面活性剂导致的污染和可扩展性限制，通过构建油水双层系统，揭示了非稳态温度场驱动的热马兰戈尼自然对流（Marangoni natural convection）诱导水分子定向跨界面迁移的机制。研究发现，温度梯度通过削弱界面氢键并协同浮力效应，使水分子自发穿透油相形成稳定纳米分散体，为药物递送和先进制造提供了无表面活性剂的纳米乳液制备新策略。该现象在微重力环境下同样有效，为空间技术应用提供了理论基础。

　　

在制造、生物技术和空间研究中，控制不混溶液体界面的分子传输一直是科学界面临的重大挑战。传统方法依赖表面活性剂，不仅会引入污染物，还限制了技术的环境兼容性和可扩展性。多组分流体系统在自然界和技术中无处不在，其复杂的界面和非平衡物理场（如温度、压力和浓度梯度）驱动着分子定向传输以恢复平衡。然而，这些过程往往涉及多种物理化学机制的耦合，使得界面动力学的精确调控变得异常困难。例如，自发乳化现象虽然被广泛观察，但其背后的分子尺度机制仍不明确。此外，现有技术难以在无添加剂条件下实现纳米级乳液的精准制备，这严重制约了其在药物递送等领域的应用。

为解决这些问题，大连理工大学的研究团队在《Nature Communications》发表了一项突破性研究。他们通过构建油（矿物油）-水（去离子水）双层系统，首次揭示了温度梯度驱动的热马兰戈尼自然对流如何诱导水分子定向穿透油相，并自组装形成稳定纳米液滴的全过程。这项研究不仅阐明了界面氢键弱化与分子取向的关键作用，还开发出一种无需表面活性剂的纳米乳液制备方法，为微重力环境下的流体操控提供了新思路。

研究团队综合运用了二维粒子图像测速（2D PIV）、原位红外光谱、透射电子显微镜（TEM）、低场核磁共振（¹H NMR）和动态光散射（DLS）等技术。通过定制蓝宝石反应器构建径向衰减温度场，实时监测对流结构演化；利用和频振动光谱（SFG）解析界面分子取向；结合数值模拟计算瑞利数（Ra）、普朗特数（Pr）和马兰戈尼数（Ma）等无量纲参数，定量分析对流强度与分子传输的关联性。

观察马兰戈尼自然对流
实验发现，冷却过程中油水界面形成对称的环形对流胞（toroidal cells），其旋转方向在两相中保持一致。PIV路径线云图显示，环状结构内流速呈径向衰减，切向区域达峰值（~10^-5 m/s），核心区趋近于零。数值模拟证实，这种拓扑结构由界面张力梯度（Marangoni效应）和密度梯度（浮力效应）协同驱动，其中浮力主导（Ra/Ma≈31）。

水分子迁移机制
SFG光谱在3710 cm^-1处检测到界面水分子的自由OH键信号，表明氢键弱化使羟基朝向油相取向。NMR磁化偏差比（α）分析显示，冷却过程中油相自旋数增加而水相减少，直接证实了水分子跨界面迁移。红外光谱1648 cm^-1特征峰强度与温度呈正相关，最高初始温度（75°C）下吸收值达25°C时的3倍，说明传输效率可通过温度梯度调控。

纳米乳液特性
TEM观察到油相中平均粒径8.95-12.95 nm的水滴，其尺寸随冷却时间延长而增大。DLS显示乳液在1°C下可稳定存在108小时以上，且多分散指数（PDI）振荡于0.019-0.561间，反映动态平衡的聚并-沉降过程。值得注意的是，加热至25°C时液滴尺寸缩小，表明该乳液具有温度响应特性。

这项研究首次建立了温度梯度-对流结构-分子传输的定量关系，提出界面氢键弱化是自发乳化的关键驱动力。其重要意义体现在三方面：首先，揭示了多层流体系统中马兰戈尼对流与界面化学的耦合机制，丰富了微观流体动力学理论；其次，开发的温度编程方法可精确控制纳米乳液粒径（10-220 nm），为药物载体、食品和化妆品工业提供了绿色制备方案；最后，该现象在微重力环境下的有效性（因表面张力主导），为空间实验和太空制造开辟了新途径。

研究还启发了深水油气管道中天然气水合物堵塞位点的重新评估——传统认为水合物仅在油水界面形成，但根据本研究的分子迁移机制，气-油界面也可能成为潜在形成位点。未来工作可拓展至其他流体体系，探索电场、磁场等外场对定向传输的协同调控效应。