石墨烯纳米带在MgO基底上的电荷与自旋系统调控：量子技术应用的新突破

本研究通过将手性石墨烯纳米带(GNRs)转移至Ag(001)表面生长的MgO单层上，实现了对纳米带电子占据数的精确调控。研究人员发现MgO的电子解耦特性与基底电正性协同作用，使GNRs呈现奇/偶电子占据交替的量子化电荷态：偶电子态形成闭壳层非磁性系统，奇电子态则表现为具有~50 meV关联能隙的自旋-1/2开壳层体系。通过扫描隧道显微镜(STM)与平均场哈伯德(MFH)模拟相结合，证实了长度依赖的电荷转移机制（最高达19电子/纳米带），为碳基自旋量子比特器件的设计提供了新思路。

　　

在量子技术领域，如何精确调控低维碳材料的电荷与自旋状态是核心挑战。尽管石墨烯纳米带(GNRs)因其可调控的电子结构被视为理想候选，但金属基底导致的电子屏蔽效应严重阻碍了本征量子特性的展现。传统解耦策略如NaCl插层虽能提升能隙分辨率，却无法实现自旋态的可控操纵。这一瓶颈促使研究人员探索更高效的电子解耦体系。

来自西班牙多个研究机构（包括University of Zaragoza等）的联合团队在《Nature Communications》发表突破性成果。该研究创新性地采用Ag(001)表面生长的MgO单层(MgO_ML)作为基底，通过原子操纵技术将(3,1,8)和(3,2,8)手性GNRs精准定位其上。结合超高分辨扫描隧道谱(STS)与理论计算，首次实现了通过长度调控纳米带电子占据数的奇偶性切换，并观察到高达50 meV的电子关联能隙——这是自旋-1/2量子态的明确证据。

关键技术包括：1) 在Ag(001)表面外延生长MgO单层；2) 使用CO功能化STM针尖进行纳米带的横向操纵转移；3) 1 meV量级的微分电导(dI/dV)测量；4) 考虑电子关联的均值场哈伯德(MFH)模型计算；5) 通过场发射共振测定界面功函数变化(δΦ=0.63 eV)。

结果解读
电子结构的剧变
STM成像显示GNRs从Ag(001)转移至MgO后形貌保持完整，但电子态发生显著变化：共振峰半高宽从50-100 meV锐化至1 meV（

），并伴随7.6/76 meV的弗兰克-康登(FC)振动伴峰，证实了基底的有效解耦。

奇偶电子占据的量子化
对L=6 PU（前驱体单元）的(3,1,8)-GNR，实验观察到380 meV的离散化能隙，对应8电子占据的闭壳层态；而L=11时，7th量子阱(QW)态在费米面附近分裂为-30/27 meV的双峰（

），MFH计算证实这是U=3 eV电子关联导致的单电子占据开壳层态，总自旋为1/2。

长度依赖的电荷调控
通过建立包含界面偶极的巨正则模型，研究发现每增加1个PU可导致0-2个电子的量子化转移（Δμ=0.51 eV）。这种非单调变化解释了Eg在L=6(400 meV)与L=11(50 meV)间的反常波动（

）。

讨论与意义
该研究通过MgO/Ag(001)体系的低功函数(Φ=3.7 eV)与强解耦特性，首次实现了：1) 无需外栅压的电子数精确控制；2) 自旋-1/2态的室温稳定存在；3) 边缘态关联能隙的主动调控。相比传统NaCl解耦层，MgO将态密度线宽降低两个数量级，为构建GNR基自旋量子比特扫清了关键障碍。文末提出的"静电势调控自旋态转换"设想（见Supplementary Fig.15），更预示了原子操纵技术与量子器件集成的可能性。这些发现为碳基自旋电子学开辟了新维度，对开发可集成的分子量子处理器具有里程碑意义。