高性能卷对卷制备支架支撑固态电解质隔膜助力实用化全固态电池发展

本文推荐一种基于激光钻孔多孔支架（PI/Ni）的固态电解质隔膜（SES），通过可规模化流延成型技术制备出厚度仅27 μm、离子电导率达146 mS cm?2的柔性隔膜。该设计采用69%孔隙率的聚酰亚胺（PI）支架与Li6PS5Cl（LPSCl）电解质复合，兼具7.15 MPa拉伸强度与均匀锂离子通量分布，使LiNi0.83Co0.11Mn0.06O2（NCM）||Li-In软包电池实现322 Wh kg?1/571 Wh L?1的能量密度，并通过4米长卷对卷试生产验证产业化潜力。

　　

摘要
全固态电池（ASBs）因其高安全性和能量密度成为下一代储能系统的候选者。研究通过可扩展的流延成型技术制备出27 μm厚的固态电解质隔膜（SES），采用69%孔隙率的激光钻孔聚酰亚胺（PI）支架与Li₆PS₅Cl（LPSCl）复合，实现146 mS cm^?2的离子电导率和7.15 MPa的机械强度。NCM||Li-In电池展现出322 Wh kg^?1和571 Wh L^?1的能量密度，并通过4米长双面涂覆SES验证了产业化可行性。

1 引言
传统锂离子电池（LIBs）的能量密度和安全性瓶颈推动了对全固态电池（ASBs）的探索。硫化物固态电解质（SEs）因高离子电导率和机械延展性备受关注，但脆性和厚度问题阻碍其商业化。现有自支撑SE膜存在机械强度不足的缺陷，而支架支撑策略通过多孔结构平衡性能与可加工性。研究提出激光钻孔技术制备高孔隙率PI/Ni支架，为规模化生产提供新思路。

2 结果与讨论
支架设计与性能
激光钻孔技术可精准控制PI/Ni支架的孔径（200-400 μm）和阵列排布，最优化的Tri_D200_G30_P69结构（69%孔隙率）使8 μm厚PI支架拉伸强度达34.0 MPa。模拟显示圆形孔与三角形阵列能降低应力集中，而均匀孔分布可减少锂离子通量异质性（标准偏差0.05 mA cm^?2）。

SES制备与表征
通过悬浮液涂覆法将LPSCl/NBR（99:1）复合到支架上，XRD和拉曼光谱证实电解质晶体结构保留。27 μm厚SES的离子电导率达0.393 mS cm^?1，弯曲测试表明其在7.5 mm半径下循环100次后性能无衰减。

电化学性能
Li-In对称电池在5.5 mA cm^?2临界电流密度下无短路，循环2000小时过电位仅102 mV。NCM||Li-In半电池在3.4 mAh cm^?2高负载下实现89%初始库伦效率，软包电池能量密度超越文献报道值。

3 结论
研究证实激光钻孔支架策略可兼顾SES的薄层化与机械化需求，通过卷对卷生产验证了产业化路径，为全固态电池商业化提供关键技术支撑。

4 实验方法
采用UV激光系统（ESI 5330he）制备多孔支架，SE浆料以无水苯甲醚为溶剂，冷等静压（CIP）500 MPa成型电池组件。电化学测试在60°C下进行，COMSOL模拟分析了孔结构对电流分布的影响。