藻类远红光适应机制揭秘：二维电子光谱技术揭示甲藻光合天线复合体的激发态动力学

研究人员针对光合生物如何适应远红光这一关键科学问题，运用二维电子光谱(2DES)技术研究了Chromera velia藻类的CLH及其远红光适应型FR-CLH复合体。研究发现FR-CLH中708 nm处的远红光吸收态源于寡聚化诱导的色素间激发态相互作用，揭示了200 fs级超快能量平衡和874 fs的远红光能量转移过程，为人工设计高效光合系统提供了新思路。

　　

在珊瑚礁底部等弱光环境中，藻类进化出了独特的远红光捕获机制，这背后隐藏着光合生物突破"红光极限"的生存智慧。Chromera velia作为一种与石珊瑚共生的甲藻，其光合系统面临特殊挑战——上层生物已经吸收了大部分可见光，迫使下层生物必须开发远红光(700-750 nm)利用策略。虽然已知这种藻类能表达特殊的远红光适应型光捕获复合体FR-CLH，但其分子机制和能量传递途径始终是个谜团。

来自意大利帕多瓦大学和捷克科学院的研究团队在《Cell Reports Physical Science》发表重要成果，运用超快二维电子光谱(2DES)技术，首次揭示了FR-CLH中远红光叶绿素a(Chl a)态的本质及其能量传递网络。这项研究不仅阐明了藻类适应弱光环境的分子基础，更为人工设计宽光谱响应的光合系统提供了理论依据。

研究人员采用77 K低温条件下的稳态吸收光谱和2DES技术，对比分析了CLH及其远红光适应型FR-CLH复合体。通过解析二维光谱中的交叉峰和动力学轨迹，团队追踪了能量在多个叶绿素态之间的超快传递过程。

【能量传递途径解析】
研究识别出四个叶绿素态池(pool)：CLH中的A(661 nm)、B(669 nm)、C(679 nm)三态，以及FR-CLH特有的远红光D态(708 nm)。2DES图谱显示，pool D表现出典型的激子聚集态特征：42 fs的超快激发态弛豫和明显的1E-2E跃迁信号。这表明远红光态源于寡聚化诱导的色素间强耦合(J≈195 cm^-1)，而非其他系统中常见的电荷转移(CT)机制。

【超快动力学特征】
能量在红色态间的平衡仅需191 fs，随后以874 fs的时间常数向远红光态转移。值得注意的是，pool C(679 nm)作为红色态的最低能级，直接参与向pool D的能量传递。这种分级能量传递网络确保了高效的远红光捕获，同时通过快速双向平衡避免了低能态陷阱效应。

【结构功能关联】
虽然缺乏晶体结构数据，但光谱证据支持以下假设：保守的红色态(pool B/C)位于蛋白质核心区域，而远红光态(pool D)可能位于亚基界面。圆二色谱(CD)数据显示pool D信号随寡聚体解离而消失，进一步证实其界面定位假说。与高等植物Lhca4不同，FR-CLH缺乏关键的His-Asn替换，这解释了为何其远红光态表现出更纯的激子特性而非CT混合态。

这项研究确立了藻类远红光适应的新范式：通过寡聚化诱导的激子相互作用产生远红光态，而非依赖特殊色素或CT机制。FR-CLH展现的高效能量传递网络(200 fs级平衡和<1 ps的远红光捕获)解决了光合系统的根本矛盾——扩展光谱吸收范围的同时，避免能量陷阱导致的量子效率下降。这些发现为设计具有宽光谱响应的人工光合系统提供了蓝图，在农业光伏和生物燃料领域具有重要应用前景。特别值得注意的是，该研究展示了如何在不改变色素组成(仅使用Chl a)的情况下，通过蛋白质调控的色素排列实现光谱红移，这为可持续的光能利用技术开辟了新途径。