工程化活体生物膜系统实现CO2可持续转化为聚羟基脂肪酸酯（PHA）

本研究针对CO2过量排放引发的环境问题，开发了一种基于原位矿化和合成生物学策略的活体生物膜系统。通过将CdS纳米颗粒矿化于Pseudomonas fluorescens工程菌的FapCSpyCatcher淀粉样纤维支架上，构建了兼具光催化活性和生物相容性的生物-非生物界面。该系统在光照下可实现NADH再生、CO2向甲酸转化，并通过甲酸-四氢叶酸连接酶（FTL）途径将甲酸同化为可降解塑料聚羟基脂肪酸酯（PHA），为太阳能-化学能转化提供了新思路。

　　

全球气候变化背景下，二氧化碳（CO₂）过量排放已成为严峻挑战。传统化学催化法需极端条件且产物单一，而生物催化虽具选择性却效率有限。如何构建高效、可持续的CO₂转化系统，成为能源与环境领域的核心问题。安徽大学的研究团队在《Cell Reports Physical Science》发表的研究中，创新性地将半导体光催化与微生物代谢相结合，开发出能实现CO₂到可降解塑料全链条转化的活体生物膜系统。

研究采用三大关键技术：1）基因工程改造Pseudomonas fluorescens，使其表达FapC^SpyCatcher淀粉样纤维和甲酸-四氢叶酸连接酶（FTL）；2）原位矿化法在生物膜纤维上沉积CdS纳米颗粒（NPs），形成光敏界面；3）SpyCatcher/SpyTag共价结合系统固定甲酸脱氢酶（FDH^SpyTag），构建完整光催化-生物催化级联反应链。

In situ mineralization of CdS NPs on P. fluorescens biofilms
通过融合蛋白FapC^SpyCatcher的自组装特性构建生物膜支架，TEM显示CdS NPs沿纤维轴向有序沉积（图2D）。HRTEM和SAED证实CdS晶体结构（0.35 nm晶格间距），XPS和EDS验证Cd、S元素存在（图2G-2K）。相较于裸露菌体，生物膜包裹使细胞在光照下的存活率提升3倍（图S7），解决了半导体材料光毒性难题。

Photoelectric chemical properties of the mineralized biofilms
紫外-可见光谱显示矿化生物膜在405 nm处有强吸收，带隙为2.41 eV（图3A-3B）。光电测试表明其光电流达1.2μA（图3C），甲基紫精（MV）还原实验证实电子传递能力（图3D-3E），为后续光催化奠定基础。

Photocatalytic reduction of CO₂ into formic acid
在[Cp*Rh(bpy)H₂O]²⁺介导下，系统1小时内生成0.4 mM NADH（图4B）。耦合FDH^SpyTag后，CO₂转化效率达5 mM/h/L，24小时累积甲酸产量0.5 mM（图4D）。完整生物膜体系性能优于游离CdS+FDH组合，证实界面稳定性优势。

Conversion of CO₂ to PHA
表达FTL的工程菌通过Wood-Ljungdahl途径将甲酸转化为乙酰辅酶A（图5F）。尼罗红染色和GC-MS检测显示，矿化生物膜组的3-羟基十二酸酯（3HDD）产量提高2倍（图5E），TEM可见细胞内PHA颗粒聚集（图5C），实现CO₂到可降解塑料的完整转化。

该研究开创性地将活体生物膜作为生物-非生物界面载体，通过三个突破性设计：1）淀粉样纤维隔离CdS与细胞，解决光损伤问题；2）SpyCatcher/SpyTag精准固定酶分子；3）FTL途径打通C1代谢瓶颈。相比传统电催化-生物发酵串联系统，这种单菌株平台具有操作简便、成本低廉的优势，为太阳能驱动CO₂资源化提供了全新范式。未来通过优化酶活性和规模化培养，有望应用于工业级生物塑料生产，推动碳中和目标实现。