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Ketjen Black介导的污染物-铁循环过程:通过富电子污染物提取电子强化Fe(III)/Fe(II)循环
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年07月03日 来源:Applied Catalysis B: Environment and Energy 20.3
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本研究针对传统Fenton过程中Fe3+/Fe2+循环效率低、还原剂不可逆消耗等瓶颈问题,创新性地构建了Ketjen Black(KB)介导的污染物-铁循环体系。研究发现KB凭借其sp2杂化碳骨架和离域π电子,能将富电子污染物(如磺胺甲恶唑SMX)的电子转移至Fe(III),使Fe(II)再生效率提升3.5倍,SMX降解速率提高8.41倍,为自持型类Fenton工艺开发提供了新思路。
在水污染治理领域,Fenton工艺作为高级氧化工艺(AOPs)的明星技术,却长期受困于铁循环效率低下、pH适用范围窄、化学试剂消耗量大等瓶颈。尤其Fe3+/Fe2+转换这一关键步骤,往往需要依赖外源电子供体,而这些还原剂普遍存在毒性高、不可逆消耗等问题。更棘手的是,传统金属催化剂易发生离子溶出,可能造成二次污染。面对这些挑战,同济大学环境科学与工程学院的研究团队将目光投向了一种特殊碳材料——Ketjen Black(KB),这项突破性成果发表在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》上。
研究团队采用多学科交叉的研究方法:通过紫外-可见分光光度法监测铁价态转化,结合电化学分析揭示电子转移路径;利用X射线光电子能谱(XPS)表征材料表面化学状态;借助密度泛函理论(DFT)计算阐明电子转移机制;并选用实际水样(包括同济大学校园湖水和实验室自来水)验证体系实用性。
【Comparison of Carbon Materials in Mediating Fe(III)/Fe(II) Cycling】章节显示,在对比碳纳米管(CNTs)、活性生物炭(AB)等材料时,KB展现出显著优势。其三维分支纳米结构和超高比表面积,使得SMX降解动力学提升8.41倍。电化学测试证实,KB表面丰富的离域π电子能直接捕获污染物分子(如SMX、双酚A等)的电子,形成独特的"污染物→KB→Fe(III)"电子传递链。
【Conclusion】部分指出两大创新机制:一是表面羰基直接还原Fe(III),二是污染物-铁之间的直接电子转移(DET)。特别值得注意的是,KB在低剂量(0.05 g/L)下即可实现51.1%的总有机碳(TOC)去除率提升,且循环使用48小时后仍保持稳定活性。
这项研究颠覆了传统Fenton工艺依赖外源还原剂的范式,开创性地利用污染物自身电子驱动铁循环。Deli Wu团队提出的"以废治废"策略,不仅大幅降低处理成本,更解决了还原剂不可逆消耗的行业难题。KB材料兼具价格低廉(石油焦副产品)、环境友好的特性,为工业废水处理提供了可规模化的解决方案。尤其对含磺胺类抗生素、酚类化合物的特种废水,该技术展现出独特优势,标志着自持型高级氧化技术开发取得重要突破。
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