还原氧化石墨烯增强二苯并噻吩-S,S-二氧化物基线性共轭聚合物电荷转移实现高效过氧化氢光合作用

为解决线性共轭聚合物电子迁移率低、表面电荷复合严重的问题，研究人员通过静电自组装构建PSOBN2-rGO异质结构，利用rGO的二维共轭特性促进π电子转移，使H2O2产率提升至9972 μmol h–1 g–1（可见光下），为人工光合作用提供新策略。

　　

在环境治理和清洁能源领域，过氧化氢（H₂O₂）因其绿色氧化特性备受关注。传统蒽醌法合成H₂O₂存在高能耗和安全风险，而光催化技术利用H₂O和O₂直接合成H₂O₂被视为理想替代方案。然而，现有有机光催化剂如线性共轭聚合物（如PSOBN2）虽具有可调光电性能，却受限于电子迁移率低和电荷复合严重。如何突破这一瓶颈，成为研究者亟待解决的难题。

江汉大学的研究团队在《Catalysis Today》发表研究，通过将二苯并噻吩-S,S-二氧化物基共轭聚合物（PSOBN2）与还原氧化石墨烯（rGO）静电自组装，构建了PSOBN2-rGO异质结构。该设计利用rGO的二维π共轭网络作为电子传输通道，显著提升了电荷分离效率。实验表明，优化后的PSOBN2-rGO1在可见光下H₂O₂产率达9972 μmol h^–1 g^–1，较纯PSOBN2提升1.42倍；自然光照下首小时产率更高达9267 μmol h^–1 g^–1。

关键技术方法
研究采用水热法合成PSOBN2-rGO复合材料，通过热重分析（TGA）和傅里叶变换红外光谱（FT-IR）验证材料稳定性与结构；结合拉曼光谱（Raman）、紫外光电子能谱（UPS）和X射线光电子能谱（XPS）分析界面耦合效应；电子顺磁共振（EPR）技术证实rGO介导的双通路反应机制（O₂还原与H₂O氧化）。

研究结果

1. 材料表征：TGA显示复合材料热稳定性达450℃，FT-IR证实PSOBN2与rGO成功耦合，拉曼光谱揭示界面π-π相互作用增强电荷转移。
2. 光电性能：UPS表明rGO降低PSOBN2功函数，促进电子注入；XPS证实硫原子与rGO的碳骨架形成化学键，优化载流子传输路径。
3. 光催化机制：EPR捕获到超氧自由基（·O₂^?）和羟基自由基（·OH），证实rGO同时促进O₂还原与H₂O氧化的双通路反应。

结论与意义
该研究通过界面工程策略，首次实现rGO对线性共轭聚合物电荷传输局限性的突破，为高效人工光合作用系统设计提供新思路。PSOBN2-rGO异质结构不仅显著提升H₂O₂产率，其“双通路”机制更为复杂光催化反应体系开发奠定基础。未来可拓展至CO₂还原或有机污染物降解等领域，推动绿色化学发展。