磁性Kagome金属FeGe中晶格、自旋与电荷三重序参量的竞争协同机制解析

研究团队通过调控退火条件（FG320与FG560），结合角分辨光电子能谱（ARPES）和磁化率测量，揭示了FeGe中电荷密度波（CDW）与自旋密度波（SDW）的竞争协同关系。发现Ge二聚化（晶格）与SDW（自旋）分别耦合CDW序但相互竞争，为Kagome体系多体相互作用提供了新视角。

　　

在凝聚态物理领域，Kagome晶格材料因其独特的几何阻挫和丰富的电子关联效应成为研究热点。磁性Kagome金属FeGe作为典型代表，在410 K以下呈现A型反铁磁序（AFM），并在110 K以下形成电荷密度波（CDW），为探索晶格、自旋与电荷三重自由度耦合提供了理想平台。然而，CDW与磁序的相互作用机制长期存在争议，特别是退火工艺对序参量调控的微观机理尚不明确。

为解决上述问题，研究人员通过对比320°C（FG320）和560°C（FG560）退火处理的FeGe单晶，结合角分辨光电子能谱（ARPES）、磁化率测量和第一性原理计算，系统研究了电子结构随温度的演化规律。研究发现FG320在110 K（T_CDW）以下出现CDW能隙和Dirac能带位移，而FG560中长程CDW序被完全抑制。值得注意的是，当温度降至60 K（T_SDW）时，FG320的能带位移发生反转，同时CDW能隙进一步增强。这种反常现象表明：Ge二聚化驱动的晶格畸变虽在T_CDW时稳定了CDW序，但SDW序的建立会逆转晶格对电子的影响，转而通过自旋自由度继续增强CDW序。这种罕见的"竞争协同"机制揭示了Kagome体系中多重序参量在相近能量尺度下的精密平衡，相关成果发表于《SCIENCE ADVANCES》。

关键技术方法包括：1）化学气相传输法合成单晶并结合320°C/560°C退火调控CDW序；2）量子设计PPMS系统测量磁化率；3）同步辐射ARPES（能量分辨率<10 meV）追踪电子结构演化；4）维也纳第一性原理计算包（VASP）模拟磁构型对能带影响。

研究结果：

1. 退火晶体表征
   磁化率测量证实FG320在110 K出现CDW转变，而FG560无此特征。中子衍射数据支持将60 K的磁转变重新定义为SDW序而非传统的自旋倾斜转变。

2. 电子结构对比
   ARPES显示FG320在T_CDW以下出现VHS1能带的CDW能隙（20 meV）和^Γ点附近费米口袋分离，而FG560仅存在弱涨落效应。

3. CDW能隙分析
   Dynes函数拟合表明FG320的能隙在T_SDW以下反常增大，FG560则在45 K以下出现类似但更弱的能隙特征，暗示SDW可增强短程CDW涨落。

4. 能带演化规律
   Dirac能带在T_CDW时向^K点位移（对应Ge二聚化），却在T_SDW时反向移动，而VHS2能带在FG320中呈现"背弯折"特征。

5. 序参量耦合机制
   第一性原理计算证实能带位移源于晶格畸变而非CDW能隙。SDW通过增加总磁矩（交换劈裂）推动自旋 minority 能带上移，同时削弱Ge二聚化对电子的影响。

讨论与意义：
该研究首次在实验上揭示了FeGe中三重自由度的动态耦合关系：1）Ge二聚化作为CDW序的初始驱动力，通过晶格畸变改变电子结构；2）SDW序在低温下通过自旋自由度"接管"CDW稳定作用，形成能量补偿；3）退火工艺通过调控Ge空位分布影响长程有序。这种"竞争协同"机制突破了传统对CDW单一驱动力的认知，为理解Kagome材料中超导、拓扑态等衍生现象提供了新思路。特别值得注意的是，SDW与CDW的协同强度可通过退火温度精确调控，这种"能量尺度可调性"为设计新型量子材料提供了重要参考。