渗流系统中硫铁循环耦合机制的解译：基于自生黄铁矿同位素特征的约束

本研究针对深海渗流环境中硫(S)与铁(Fe)循环耦合机制不明的科学问题，通过分析南海北部台西南盆地和珠江口盆地3个沉积岩芯中黄铁矿的δ34S和δ56Fe同位素特征，首次揭示了开放/封闭系统下硫铁同位素分馏的差异性演化规律，为极端环境中元素循环过程提供了新的地球化学示踪指标。

　　

在深邃的海洋底部，存在着一种被称为"冷泉"的神秘地质现象。当海底天然气水合物分解释放甲烷时，会形成特殊的渗流系统。这些系统不仅是全球碳循环的重要环节，更孕育着独特的化能合成生态系统。甲烷在海底经历着惊险的"生死之旅"——约90%会被硫酸盐依赖型甲烷厌氧氧化(SD-AOM)过程消耗，这个由古菌-细菌共生体介导的反应，既阻止了温室气体进入大气，又产生了大量硫化氢。这些硫化氢与铁离子结合，最终形成具有"地球化学指纹"功能的黄铁矿。

长期以来，科学家们主要通过黄铁矿的硫同位素(δ³⁴S)来研究渗流活动，但对其铁同位素(δ⁵⁶Fe)特征的认识仍存在巨大空白。更关键的是，硫和铁在渗流环境中如何协同循环仍是一个未解之谜。这一认知缺口严重制约了我们对极端环境下元素循环的理解。为此，中国地质调查局青岛海洋地质研究所和广州海洋地质调查局的研究团队，对南海北部3个渗流区的沉积岩芯展开了系统研究。

研究人员采用了扫描电镜-能谱分析(SEM-EDS)和原位微区硫铁同位素测试技术，结合前人数据，对采集自台西南盆地(岩芯973-4)和珠江口盆地(岩芯GG03、Z22-3)的25个样品进行了多尺度分析。

矿物显微特征
岩芯973-4中观察到管状黄铁矿形貌，而GG03和Z22-3则以棒状和块状集合体为主。部分样品显示出明显的氧化特征，这为理解不同渗流环境的氧化还原条件提供了直观证据。

黄铁矿δ³⁴S揭示的渗流活动动态
岩芯973-4的δ³⁴S_pyrite值(-18.79‰至27.26‰)和铬还原硫(CRS)的δ³⁴S_CRS(-5.89‰至23.56‰)表明这是一个封闭系统，硫酸盐补给有限。而GG03和Z22-3显著负偏的δ³⁴S值(-49.75‰至-46.29‰和-53.88‰至-37.11‰)则指示开放系统的特征，伴随强烈的硫酸盐还原和硫化物再氧化。

黄铁矿δ⁵⁶Fe的成因解析
所有岩芯的δ⁵⁶Fe均为负值(973-4:-1.39‰至-0.31‰；GG03:-1.59‰至-0.24‰；Z22-3:-1.10‰至-0.20‰)，表明缺乏重铁同位素储库。研究发现铁同位素组成受三个关键因素控制：硫酸盐-甲烷转换带(SMTZ)的位置、微生物还原过程的多样性以及不同来源铁的贡献。

这项发表在《Deep Sea Research Part I: Oceanographic Research Papers》的研究，首次系统揭示了渗流系统中硫铁同位素的协同演化规律。通过建立δ³⁴S和δ⁵⁶Fe的耦合解释框架，不仅解决了开放/封闭系统判识的难题，更重要的是为理解极端环境下的元素循环提供了新的理论依据。该成果对评估天然气水合物稳定性、预测甲烷释放通量以及理解早期地球化学演化都具有重要启示意义。研究团队特别指出，未来需要结合多硫同位素体系(如Δ³³S)和微生物组学技术，进一步揭示硫铁循环的微生物驱动机制。