WRF-Chem模型中SOA模块的优化及其在中国大陆关键形成途径与健康风险评估中的应用研究

推荐：本研究针对中国大气细颗粒物(PM2.5)中二次有机气溶胶(SOA)模拟存在显著低估的问题，通过优化WRF-Chem模型，整合S/IVOCs排放、羰基化合物水相化学、氯化学等关键机制，揭示了S/IVOCs气相氧化和羰基化合物水相化学是SOA污染的主要形成途径，并量化了相关健康风险，为制定针对性控制策略提供了科学依据。

　　

随着中国对一次排放的控制不断加强，二次有机气溶胶(Secondary Organic Aerosol, SOA)已成为细颗粒物(PM_2.5)的关键组分。然而，由于有机化合物来源和降解机制的复杂性，以及模拟与观测SOA之间存在显著差异，准确量化各因素在SOA形成中的作用仍面临巨大挑战。更令人担忧的是，流行病学研究显示SOA暴露相关的心肺疾病死亡率比PM_2.5高出6.5倍/质量单位。这些科学问题和社会需求促使研究人员开展更全面的SOA形成机制研究。

针对这一重大科学问题，中山大学等机构的研究人员在《Environment International》发表了重要研究成果。该研究通过改进社区区域天气研究与预报模型耦合化学模块(WRF-Chem)的SOA模拟能力，系统评估了中国大陆SOA的关键形成途径及其健康风险。研究团队采用了多项关键技术方法：开发并整合了前体物排放模块；改进了SOA模块，加入羰基化合物水相化学、氯化学、云水相化学和湿沉降等最新机制；利用随机森林模型识别关键影响因素；基于全球疾病负担(GBD)研究的综合暴露风险(IER)函数评估健康风险。研究对象覆盖中国大陆2017年12月的一次严重雾霾事件，重点关注京津冀、长三角、珠三角和成渝地区。

研究结果显示，模型优化显著提升了SOA模拟性能。在羰基化合物水相化学方面，中国大陆平均SOA浓度增加1.1μg/m³(58%)，其中乙二醛(GLY)贡献大于甲基乙二醛(MGLY)。氯化学模块的加入使SOA平均增加0.3μg/m³(8%)，主要通过增强大气氧化能力间接促进SOA形成。而Cl引发的SOA形成途径直接贡献较小，平均仅增加0.1μg/m³(2%)。云水相化学和湿沉降则使SOA平均减少0.5μg/m³(-17%)。

通过关键影响因素分析发现：羰基化合物水相化学中，气溶胶水浓度和羰基化合物浓度是最重要因素；氯化学模块中，VOCs浓度和臭氧变化量(ΔO₃)起主导作用；Cl引发的SOA途径则主要受Cl原子浓度和温度影响；云水相化学和湿沉降过程中，温度是最关键因素。

研究明确了不同污染情景下的关键SOA形成途径。在污染期，羰基化合物水相化学对SOA的贡献显著增加，特别是在京津冀和长三角地区。而半挥发性/中等挥发性有机化合物(S/IVOCs)的气相氧化则是中国大陆SOA的主要来源，在清洁期和污染期分别贡献42%和40%。在珠三角和成渝地区，S/IVOCs始终是主导因素。

健康风险评估显示，中国大陆SOA相关的死亡率归因分数(AF_SOA)平均为0.03。S/IVOCs反应途径对总健康风险的贡献最大(38%-43%)，羰基化合物水相化学次之(约24%)。值得注意的是，在污染期，与羰基化合物水相化学相关的健康风险增幅最为显著，GLY和MGLY分别增加134%-262%和100%-186%。

这项研究的重要意义在于：首次全面评估了中国大陆SOA各形成途径的相对贡献及其健康风险；揭示了不同区域的主导SOA形成机制存在显著差异，为制定区域差异化控制策略提供了科学依据；明确了S/IVOCs和羰基化合物作为优先控制的前体物，对实现PM_2.5空气质量标准和保护公众健康具有重要指导价值。研究结果将有助于优化中国大气污染控制策略，特别是在当前一次污染物排放持续下降的背景下，为二次污染物的精准防控提供了新思路。