多尺度研究揭示[N1111][Triz]-H2O混合溶剂高效捕集CO2的协同机制与工业应用潜力

为解决传统CO2捕集技术能耗高、选择性差的问题，研究人员通过热力学建模与分子动力学(MD)模拟相结合的多尺度方法，系统研究了[N1111][Triz]-H2O混合溶剂的CO2吸收性能。研究发现该溶剂在313.15 K和0.025 MPa下CO2吸收容量达0.25 mol/mol，且CO2/N2选择性高达1217.8，为开发高效低碳捕集技术提供了新思路。

　　

随着全球气候变化加剧，减少工业排放的CO₂成为当务之急。传统胺法捕集技术虽有效但能耗巨大，而纯离子液体(ILs)又面临粘度高、成本贵的瓶颈。如何开发兼具高效吸收和低再生能耗的新型溶剂，成为绿色化学工程领域的重大挑战。

针对这一难题，中国科学院过程工程研究所的研究团队创新性地提出采用四甲基铵三唑盐([N₁₁₁₁][Triz])与水组成的混合溶剂体系。通过实验测量与多尺度模拟相结合，首次揭示了该体系在分子水平的CO₂吸收机制，相关成果发表在《Green Chemical Engineering》上。

研究团队运用三大关键技术：1）气液平衡实验装置测定不同压力(0-0.3 MPa)、温度(313.15-323.15 K)和IL含量(20-80 wt%)下的CO₂/N₂溶解度；2）整合亨利定律、NRTL活度系数模型和Redlich-Kwong状态方程的热力学建模；3）采用LAMMPS软件进行分子动力学模拟，分析CO₂在界面的动态吸附过程。

气体吸收性能研究
实验数据显示，80 wt% [N₁₁₁₁][Triz]溶剂在313.15 K、0.025 MPa下CO₂吸收量达0.25 mol/mol，是60 wt%体系的2.1倍。N₂吸收量可忽略不计，CO₂/N₂选择性高达320倍（0.2 MPa时）。

相平衡热力学分析
建立的模型预测精度达R²=99.1%。低压区(<0.05 MPa)化学吸收贡献超70%，高压区物理吸收呈线性增长。温度升高会降低物理吸收比例，但总吸收量始终随IL含量增加而提升。

分子动力学机制解析
MD模拟首次捕捉到CO₂的动态吸收过程：气体分子先富集在气液界面（1 ns内），随后逐步向体相扩散（10-20 ns）。80 wt%体系的界面CO₂数密度峰值为20 wt%体系的3倍，证实高IL含量提供更多作用位点。水分子则通过调节界面结构影响扩散动力学。

这项研究不仅证实[N₁₁₁₁][Triz]-H₂O混合溶剂在吸收容量(0.33 mol/mol@0.3 MPa)、选择性(CO₂/N₂=1217.8)和粘度稳定性(吸收后仅增18%)方面的综合优势，更通过多尺度关联揭示了"界面富集-体相扩散"的分子机制。该工作为设计新一代CO₂捕集溶剂提供了理论框架，其预测模型可直接指导工业溶剂配比优化，推动碳捕集技术向低能耗、高选择性方向发展。特别是模拟发现的界面富集效应，为理解其他气体-离子液体体系的传质过程开辟了新视角。