氮空位与界面应变协同作用揭示纤锌矿铁电体ScAlN中死层的形成机制

本研究针对纤锌矿铁电体ScAlN中限制其性能的界面死层问题，通过原子尺度表征和第一性原理计算，揭示了氮空位(VN)与压缩应变的协同作用机制。研究人员发现界面压缩应变降低VN形成能，导致缺陷聚集并提升铁电翻转势垒，最终形成不可逆极化死层。该发现为缺陷和应变工程优化铁电器件性能提供了理论依据，对推动下一代电子器件集成具有重要意义。

　　

在半导体技术快速发展的今天，纤锌矿铁电材料因其优异的压电特性和与现有半导体工艺的兼容性备受关注。其中氮化钪铝(ScAlN)作为典型代表，具有可调矫顽场、显著剩余极化和良好厚度缩放潜力等优势。然而，这类材料在实际应用中面临一个关键瓶颈——界面死层的形成会导致极化不可逆和性能退化。尽管前人推测缺陷和应变可能是诱因，但缺乏原子尺度的直接证据，其形成机制始终是未解之谜。

北京大学人工微结构和介观物理国家重点实验室联合华东师范大学的研究团队在《Nature Communications》发表重要成果，通过多尺度表征技术结合理论计算，首次揭示了ScAlN/GaN界面死层的微观起源。研究人员采用分子束外延(MBE)制备单晶Sc_0.18Al_0.82N薄膜，通过金属-铁电体-半导体(MFS)电容器件进行电学测试，并运用球差校正扫描透射电子显微镜(STEM)和电子能量损失谱(EELS)进行原子尺度分析，辅以第一性原理计算验证。研究队列包括未处理样品和经电场循环处理的对比样本。

铁电ScAlN/GaN异质结构
MBE生长的70nm ScAlN薄膜显示单晶c轴织构，(0002)面X射线衍射半高宽仅320弧秒。HAADF-STEM显示清晰的ScAlN/GaN界面，元素分布证实Sc均匀掺入。电学测量获得典型极化-电场(P-E)回线，剩余极化约100μC/cm²，矫顽场4.5MV/cm，证实铁电性。PUND测试表明原始ScAlN具有向上自发极化，仅能通过向下电场反转。

原子位移与界面死层
ABF-STEM直接观测到极化反转导致的晶格极性转变：原始M极性经正电压脉冲转为N极性，负脉冲后又恢复M极性。场循环样品中出现锥状畴结构，而近界面区域(约10-15nm)保持未反转的M极性，确认为死层。iDPC-STEM揭示极性转变区存在侧向和面间两种过渡方式，原子柱强度分析显示楔形畴结构。

氮空位的影响
DFT计算表明Sc周围氮空位(V_N)形成能最低，6.25%浓度时使铁电翻转势垒从60meV/晶胞升至72meV/晶胞。EELS谱显示界面区Al-L_2,3边峰分裂减弱，证实高浓度V_N存在。这些空位引入带隙缺陷态，增加漏电流并降低击穿强度。

应变、氮空位与铁电翻转的关联
HAADF-STEM晶格参数统计发现界面区存在-0.57%面内压缩应变。理论计算表明该应变使V_N形成能降低，同时使翻转势垒额外增加3meV/晶胞。应变与V_N协同作用使6.25%V_N样品的势垒增幅达16meV/晶胞。

这项研究首次建立了纤锌矿铁电体中死层形成的微观物理图像：界面压缩应变促进氮空位聚集，这些缺陷不仅劣化介电性能，还与应变协同提高铁电翻转势垒，最终导致近界面区域极化不可逆。该发现为通过控制生长条件（如富氮环境）和应变工程优化器件性能提供了明确方向，对推动铁电存储器、高频谐振器等下一代电子器件发展具有重要指导意义。特别是提出的"缺陷-应变"协同作用机制，为理解其他铁电体系中的类似问题提供了普适性框架。