铁锰改性蒙脱石协同催化实现Cr(VI)与亚甲基蓝高效同步去除的机制研究

【字体: 时间:2025年07月03日 来源:Journal of Environmental Chemical Engineering 7.4

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  工业废水中有机染料与重金属Cr(VI)的同步去除是环境治理难题。武汉理工大学团队开发了Fe-Mn-蒙脱石(MMT)类芬顿催化剂,通过Fe(III)/Fe(II)、Mn(IV)/Mn(II)和Cr(VI)/Cr(III)三重氧化还原循环协同作用,在pH 3.14-10.21范围内实现MB降解率96.65%、Cr(VI)还原率99.3%,且Cr(VI)被转化为低毒Cr(III)的同时促进•OH生成。该研究为复合污染废水处理提供了新型高效催化剂。

  

工业废水治理正面临有机污染物与重金属复合污染的双重挑战。纺织、电镀等行业排放的废水中,致癌性六价铬Cr(VI)常与亚甲基蓝(MB)等难降解染料共存,传统吸附法仅实现污染物相转移而无法彻底解毒。如何通过催化反应同步实现Cr(VI)还原与染料矿化,成为环境催化领域亟待突破的科学难题。

武汉理工大学资源与环境工程学院的研究团队在《Journal of Environmental Chemical Engineering》发表研究,创新性地设计出蒙脱石负载铁锰氧化物(Fe-Mn-MMT)催化剂。该材料通过构建Fe-Mn-Cr三重氧化还原循环体系,不仅将Cr(VI)高效还原为低毒Cr(III),还巧妙利用Cr(VI)/Cr(III)转化过程促进羟基自由基(•OH)生成,实现MB的高效矿化。这种"以废治废"的设计思路,为复合污染治理提供了全新解决方案。

研究采用沉淀-煅烧法制备催化剂,通过X射线衍射(XRD)确认Fe2O3和MnO2的晶相结构,结合X射线光电子能谱(XPS)和电子顺磁共振(EPR)分析氧化还原机制。通过调控pH值、污染物浓度等参数优化反应条件,并采用自由基捕获实验验证反应机理。

催化剂表征
XRD显示Fe-Mn-MMT保留蒙脱石特征峰(2θ=5.38°),同时出现Fe2O3和MnO2衍射峰,证实活性组分成功负载。

催化性能评估
在pH 3.14-10.21宽范围条件下,Fe-Mn-MMT/H2O2体系对MB降解率保持96.65%,Cr(VI)还原率达99.3%,化学需氧量(COD)去除率65%,显著优于单一金属催化剂。五次循环后活性仅下降7.2%,显示优异稳定性。

反应机理
EPR检测到•OH特征信号,证实Cr(VI)/Cr(III)循环促进H2O2分解产生自由基。XPS显示Fe(II)/Fe(III)和Mn(II)/Mn(IV)价态变化,形成电子传递链:MB→Mn(IV)→Fe(III)→Cr(VI),实现污染物协同去除。

该研究突破传统芬顿反应pH限制,通过多金属协同效应构建高效催化体系。Gaoke Zhang团队提出的三重氧化还原循环机制,不仅实现Cr(VI)解毒与染料降解的协同增效,更开创性地将有害重金属转化为催化助剂。这项技术为工业废水深度处理提供了经济高效的解决方案,在环境催化领域具有重要应用前景。

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