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活性NiO催化剂在碱性尿素电解中的卓越性能与机理研究
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年07月03日 来源:Journal of Environmental Chemical Engineering 7.4
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本研究针对尿素氧化反应(UOR)中镍基催化剂活性不足的问题,开发了通过简易化学合成和煅烧制备的高活性NiO催化剂。该催化剂在碱性条件下表现出优异的UOR性能,其起始电位比氧析出反应(OER)低0.33-0.46 V,在400 mA cm?2电流密度下亚硝酸盐生成法拉第效率达100%,且保持24小时稳定性。这项研究为开发高效、稳定的单组分镍基UOR催化剂提供了新思路。
尿素作为一种重要的工业原料和潜在氢载体,其电化学氧化(UOR)在能源转换和废水处理领域具有双重价值。尽管镍基催化剂在碱性UOR中表现出潜力,但现有材料存在活性不足、稳定性差等问题。韩国能源研究所的研究团队通过创新性合成方法,开发出性能优异的氧化镍(NiO)催化剂,相关成果发表于《Journal of Environmental Chemical Engineering》。
研究采用热重分析(TGA)确定最佳煅烧温度,通过X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)表征材料结构,并利用线性扫描伏安法(LSV)和计时电位法评估电催化性能。特别关注了不同温度煅烧(300-500°C)对NiO性能的影响,并与传统NiOOH催化剂进行对比。
【Synthesis and characterization of materials】部分显示,400°C煅烧的NiO-400样品具有最佳结晶度和纯度。TGA显示NiCO3在313°C分解为NiO,400°C后重量保持稳定。
【Characterization of NiO】结果表明,NiO-400呈现独特的球形形貌,比表面积达78.5 m2 g?1。电化学测试显示其在100 mA cm?2时的UOR电位比OER低0.33 V,Tafel斜率仅为38 mV dec?1,显著优于NiOOH(62 mV dec?1)。
【Conclusions】部分强调,NiO-400在400 mA cm?2下连续工作24小时后仍保持初始活性的97.3%,且表面形貌和元素价态无明显变化。产物分析表明尿素被逐步氧化为氨、亚硝酸盐和硝酸盐,其中亚硝酸盐的选择性在反应初期接近100%。
该研究的突破性在于揭示了NiO本身(而非传统认为的NiOOH)可作为高效UOR催化剂,其优势源于均匀的电子传递路径和丰富的活性位点。Hyunwoong Park团队的工作为开发简单、可扩展的UOR催化剂提供了新范式,对尿素燃料电池和废水处理技术发展具有重要意义。特别值得注意的是,该催化剂可直接处理含尿素废水(如尿液),在2.5 wt.%尿素浓度下仍保持高活性,展现了实际应用潜力。
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