铅铋快堆事故条件下碘吸附与沉积行为的堆外实验研究

【字体: 时间:2025年07月03日 来源:Journal of Hazardous Materials 12.2

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  为解决铅冷快堆(LFR)事故中放射性碘(129I/131I)释放风险,研究人员通过高温吸附测试平台(HATP)结合热色谱-热升华技术,系统研究了碘在熔融石英和SS316L表面的吸附机制。发现PbI2(g)是主要化学形态,测得吸附焓分别为-145±10 kJ/mol和-148±10 kJ/mol,为核应急响应提供了关键热力学数据。

  

在核能安全领域,铅冷快堆(LFR)作为第四代反应堆的明星选手,凭借液态铅铋共晶(LBE)冷却剂的优异性能备受瞩目。然而,当事故发生时,高温下LBE对放射性碘的"封印"可能失效——就像《切尔诺贝利》剧中描绘的,131碘正是造成甲状腺癌激增的元凶。尽管前人发现LBE在700K以下能有效滞留碘,但一旦燃料棒破损,5.74×10-8摩尔分数的碘可能逃逸,而现有研究对沉积物化学形态的认知仍如"雾里看花"。

针对这一困局,中国科学院等机构的研究团队在《Journal of Hazardous Materials》发表突破性成果。他们独创的高温吸附测试平台(HATP)如同"核事故模拟器",通过精确控制温度梯度(26-800℃)和氩气环境,首次揭示了碘在熔融石英和316L不锈钢(SS316L)表面的沉积密码。

关键技术包括:1)基于热色谱-热升华联用技术的HATP系统;2)蒙特卡洛模拟计算吸附焓;3)吉布斯自由能最小化理论分析化学形态。实验采用含0.1wt%碘的LBE样品(7.7036g),在-45.6℃露点干燥氩气中完成。

【Iodine adsorption and deposition on fused silica】
黄色沉积物的X射线光电子能谱(XPS)显示,熔融石英表面碘以PbI2为主。蒙特卡洛模拟得出峰值沉积温度448±11℃对应吸附焓-145±10 kJ/mol,这与Karlsson报道的BiI形成机制不同。

【Conclusion】
研究证实:1)惰性气氛中PbI2(g)是优势物种;2)SS316L表面吸附焓(-148±10 kJ/mol)略高于熔融石英;3)氧分压会显著抑制碘蒸发。这些发现如同绘制出"碘逃亡路线图",为LFR安全壳设计提供了关键参数——当事故温度超过440℃时,需重点监控SS316L管道处的碘滞留效率。

该研究不仅填补了LFR严重事故源项分析的空白,更开创性地将热升华技术与蒙特卡洛模拟结合。正如环境启示部分强调的,这项成果对制定129I(半衰期1570万年)的长期管控策略具有里程碑意义,为第四代核能系统的"本质安全"理念提供了实验支撑。

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