二维SiC基异质结构在锂离子电池负极材料中的设计及性能调控：第一性原理研究

推荐：本研究针对锂离子电池(LIBs)负极材料容量低、循环稳定性差等问题，通过密度泛函理论(DFT)系统评估了SiC/graphene、SiC/BN和SiC/MoS2三种二维异质结构的电化学性能。结果表明，这些异质结构具有增强的机械强度（杨氏模量达518 N/m）、高理论比容量（最高1383.28 mAh/g）和适中扩散势垒（0.55-1.28 eV），为开发高性能LIBs负极材料提供了新思路。

　　

在全球能源结构向可再生能源转型的背景下，锂离子电池(LIBs)因其高能量密度和长循环寿命成为储能领域的中流砥柱。然而，传统石墨负极的理论容量仅为372 mAh/g，而硅基负极又面临体积膨胀导致的循环衰减问题。二维材料虽展现出优异特性，但单层结构在实际应用中往往存在机械稳定性不足的缺陷。如何通过材料设计平衡高容量与结构稳定性，成为突破LIBs性能瓶颈的关键。

针对这一挑战，中国的研究团队在《Journal of Science: Advanced Materials and Devices》发表研究，通过第一性原理计算系统探究了三种碳化硅(SiC)基异质结构的锂存储性能。研究采用密度泛函理论(DFT)结合DFT-D2范德华修正方法进行结构优化，利用从头算分子动力学(AIMD)验证热稳定性，并通过爬坡弹性带法(CI-NEB)计算锂扩散路径。

几何结构与系统稳定性
通过构建SiC/graphene、SiC/BN和SiC/MoS₂异质结构，发现其晶格失配率均低于3%，形成能分别为-28.554、-25.056和-16.314 meV/atom。AIMD模拟证实这些结构在300 K下能保持稳定，为后续电化学研究奠定基础。

电子结构与机械性能
能带分析显示，SiC/graphene异质结构保留石墨烯的狄拉克锥特性，带隙仅7 meV；SiC/MoS₂带隙降至1.08 eV，显著提升导电性。力学计算表明异质结构的杨氏模量（最高518.1 N/m）远超单层组分，有效抑制循环过程中的结构变形。

锂吸附特性
异质结构界面协同效应使锂吸附能显著增强，其中SiC/MoS₂界面位点结合能达-2.31 eV。电荷密度差分析揭示电荷主要从锂原子向SiC层转移，形成以离子键为主导的吸附机制。理论计算的最大容量分别为1231.98、1383.28和502.52 mAh/g，开路电压稳定在0.51-0.71 V区间。

锂扩散动力学
SiC/graphene和SiC/BN的锂扩散势垒分别为0.55 eV和0.53 eV，与VS₂/graphene等先进材料相当，而SiC/MoS₂较高的势垒（1.28 eV）提示其更适合高容量应用场景。

该研究通过精准的界面设计，实现了SiC材料从半导体特性向高导电性的转变，同时兼顾机械强度与离子传输效率。特别是SiC/BN异质结构展现出1383.28 mAh/g的超高容量，为开发兼具高能量密度和长循环寿命的LIBs负极提供了新范式。这些发现不仅深化了对二维异质结构界面效应的理解，更为未来电池材料的理性设计提供了理论框架。