高效上转换发光与增强灵敏度温度传感：Ho3+/Yb3+掺杂氧硫化钇荧光粉的研究

研究人员针对光学温度传感器中发光效率与灵敏度难以兼顾的难题，通过化学共沉淀法合成Y2O2S:Ho3+/Yb3+荧光粉，系统研究其上转换发光(UCL)特性。创新性利用非热耦合能级(NTCLs)策略，使绝对灵敏度(SA)提升45倍至0.498% K-1，量子产率达4.01%，为高精度非接触式测温提供了新材料体系。

　　

在光学测温领域，如何同时实现高发光效率与高灵敏度一直是悬而未决的挑战。传统基于热耦合能级(TCLs)的温度传感材料受限于窄能隙(200-2000 cm^-1)，其灵敏度难以突破物理极限。而氧硫化钇(Y₂O₂S)因其低声子能量(~500 cm^-1)和层状结构，虽被证明是优异的发光基质，但现有合成方法制备的荧光粉发光强度不足，且温度传感性能研究匮乏。

针对这一科学瓶颈，中国的研究团队创新性地采用化学共沉淀-硫化法，制备了系列Y₂O₂S:0.25%Ho³⁺/x%Yb³⁺(x=4,6,8,10)荧光粉。通过X射线衍射(XRD)和场发射扫描电镜(SEM)确认材料相纯度与球形形貌，利用980 nm激光激发测试上转换光谱，发现该体系在绿光(549 nm, ⁵F₄/⁵S₂→⁵I₈)、红光(667 nm, ⁵F₅→⁵I₈)和近红外(756 nm, ⁵F₄/⁵S₂→⁵I₇)区域呈现三波段发射。

结构表征与形貌分析
XRD精修显示所有衍射峰与Y₂O₂S标准卡片(JCPDS 24-1424)完全匹配，掺杂导致晶格畸变使主峰向高角度偏移。SEM显示YOS-6样品呈准球形形貌，能谱(EDS)证实Y、S、Ho、Yb元素均匀分布。傅里叶变换红外光谱(FT-IR)在450 cm^-1处出现Y-O键特征峰，佐证了材料合成成功。

上转换发光特性
功率依赖实验证实绿、红光发射均为双光子过程。当Yb³⁺浓度为6%时获得最强发光，量子产率达4.01%。能级图分析揭示Yb³⁺通过ET-1/ET-2过程将能量传递给Ho³⁺，最终产生多波段辐射。

温度传感性能
在303-563 K范围内，研究人员对比了TCLs(⁵F₄/⁵S₂)和NTCLs(绿光vs红光)的荧光强度比(FIR)特性。发现基于NTCLs的传感策略实现突破性进展：绝对灵敏度从0.011%提升至0.498%，相对灵敏度(S_R)最高达2.163% K^-1，较传统TCLs体系提高45倍。Arrhenius方程拟合显示，升温过程中⁵S₂→⁵I₈发射强度衰减最显著，这源于该能级更强的非辐射弛豫。

重复性与分辨率验证
10次升降温循环测试表明，FIR1/FIR2在303K和563K的重复性分别达99.12%/99.43%和98.76%/99.65%。通过δT=1/S_R·(δFIR/FIR)公式计算，563K时温度分辨率达0.47K，证实测量可靠性。

这项发表于《Results in Chemistry》的研究具有三重创新价值：首先，通过能级工程突破TCLs的物理限制；其次，优化合成工艺使量子产率提升至4.01%；最后，建立NTCLs-FIR新策略，为高灵敏度光学测温开辟新途径。该材料在生物成像、微区温度监测等领域展现出应用潜力，其设计思路可推广至其他稀土掺杂体系。