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入侵生物质废料衍生碳材料用于电化学产过氧化氢的可持续阴极设计:NaOH活化优化与性能提升
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年07月04日 来源:Environmental Technology & Innovation 6.7
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本研究针对传统H2O2生产高能耗、高污染问题,创新性地利用入侵植物芦苇(Phragmites australis)通过水热碳化和NaOH活化制备碳基电催化剂,系统优化催化剂/PTFE配比(最佳1:50),实现438.2 mg L-1的H2O2产量和70%法拉第效率,为绿色水处理技术提供了可持续解决方案。
在全球水资源污染日益严重的背景下,过氧化氢(H2O2)作为一种环境友好型氧化剂,在水处理、消毒等领域具有重要应用价值。然而,传统蒽醌法生产H2O2存在高能耗、有机溶剂污染等问题,不符合绿色化学原则。电化学双电子氧还原反应(2e-ORR)为H2O2生产提供了可持续替代方案,但其效率高度依赖催化剂性能。同时,入侵植物芦苇(Phragmites australis)的过度繁殖造成生态问题,亟需开发其高值化利用途径。
针对这些挑战,来自中国的研究团队在《Environmental Technology》发表创新性研究,将环境问题转化为解决方案。他们以入侵植物芦苇为原料,通过水热碳化结合NaOH活化制备高性能碳基电催化剂,系统研究催化剂/PTFE比例对H2O2电合成性能的影响,为开发可持续水处理技术提供了新思路。
研究采用多项关键技术:通过水热碳化(200°C, 2h)和NaOH化学活化(600°C)制备碳材料;使用接触角测量和SEM-EDS分析电极表面特性;采用线性扫描伏安法(LSV)和计时电流法(CA)评估电化学性能;通过钛(IV)氧硫酸盐分光光度法测定H2O2浓度;运用N2吸附等温线、拉曼光谱和FTIR等技术表征材料理化性质。
研究首先对NaOH活化的碳材料进行全面表征。元素分析显示碳含量从原料的29.3%提升至73.5%,H/C和O/C比显著降低。FTIR证实材料表面存在含氧(-C=O, -COOH)和含氮(C-N, N-H)官能团,这些酸性基团可作为2e-ORR活性位点。拉曼光谱显示AD1/AG比为1.23,表明适度的结构缺陷与有序石墨层共存。N2吸附测试测得比表面积389 m2 g-1,以介孔和大孔为主(占96%),有利于氧气传输。
系统研究不同催化剂/PTFE比例(1-10 mg mL-1/5-50 mg mL-1)对电极性能的影响。接触角测试显示,低催化剂负载(1-5 mg mL-1)时电极保持121-143°高疏水性,而10 mg mL-1时骤降至50-87°。SEM-EDS证实低催化剂负载时碳/PTFE分布更均匀,高负载导致表面过度致密化。所有电极表面电导率稳定在6029-6531 S m-1,表明该参数非主要影响因素。
电化学测试表明,1:50比例表现最优,在-0.9 V vs Ag/AgCl下120 min产生438.2 mg L-1 H2O2,法拉第效率达70%,能耗4.46 kWh kg-1,产率2.43 mg h-1cm-2。相比KOH活化材料(313 mg L-1, 65% FE),NaOH活化材料性能显著提升。研究还发现,接触角>120°是保证高效2e-ORR的关键阈值,但超过该值后疏水性不再与效率直接相关。
与同类研究对比显示,该工作在使用天然pH和较低电解质浓度(0.05 M Na2SO4)条件下,取得了具有竞争力的性能参数。特别值得注意的是其4.46 kWh kg-1的低能耗,在已报道的生物质衍生碳材料中表现突出。虽然Wang等报道了更高产率(41.6 mg h-1cm-2),但其使用更高电流密度(100 mA cm-2)导致能耗达30.9 kWh kg-1。
这项研究通过创新性地使用NaOH活化入侵植物生物质,开发出高性能碳基电催化剂,为解决H2O2可持续生产提供了双重环境效益:既实现了入侵植物资源化利用,又开发出绿色H2O2生产技术。研究系统阐明了催化剂/PTFE比例对电极性能的影响机制,特别是确立了120°接触角阈值的重要作用,为后续电极设计提供了重要指导。虽然电极耐久性仍需改进,但这项工作为开发更高效、更环保的水处理技术奠定了坚实基础,展示了将环境问题转化为可持续解决方案的创新思路。
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