双壳层工程抑制CsPbBr3钙钛矿量子点热降解实现高稳定性LED

针对卤化物钙钛矿量子点(PeQDs)高温热降解难题，研究人员通过ZnF2后处理构建CsPbBr3:F内壳层与富锌外壳层的双壳结构，使PeQDs在120℃下保持光学性能与结晶度，电致发光LED器件寿命提升24倍，为下一代光电器件提供热稳定解决方案。

　　

研究背景
卤化物钙钛矿量子点(CsPbX₃ PeQDs)因其近100%的光致发光量子产率(PLQY)和可调发射波长，成为LED、激光器等光电器件的明星材料。然而，这些离子晶体在超过100℃时会出现晶格畸变、卤素离子迁移和表面缺陷激活，导致严重的发光淬灭。现有策略如长链配体修饰虽能提升存储稳定性，但高温下易解离；单壳层包覆又受限于苛刻的晶格匹配条件。如何在不牺牲光电性能的前提下实现高温稳定，成为制约其商业化的"阿喀琉斯之踵"。

研究方法
扬州大学等机构研究人员采用ZnF₂后处理法构建双壳层结构，通过X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和瞬态吸收光谱表征结构变化，结合密度泛函理论(DFT)计算揭示成键机制。以电致发光LED和光致发光白光LED(WLED)验证器件稳定性，对比处理前后PeQDs在120℃热处理60分钟的性能差异。

研究结果

1. 结构表征：ZnF₂处理诱导形成CsPbBr₃:F内壳层与锌富集外壳层，XRD显示晶面间距从0.58 nm收缩至0.56 nm，TEM观察到2-3 nm的均匀壳层。
2. 性能提升：PLQY从初始75%提升至97%，120℃热处理后仍保持90%以上发光强度，而未处理组完全淬灭。
3. 机理阐释：DFT计算表明F-离子填充Br空位抑制离子迁移，Zn外层与Br/F形成化学键协同钝化表面缺陷。
4. 器件验证：双壳层PeQDs使电致发光LED工作寿命延长24倍，WLED在连续光照下光通量衰减率降低86%。

结论与意义
该研究通过"内外兼修"的双壳层设计，首次实现CsPbBr₃ PeQDs在120℃极端条件下的稳定性突破。内壳层(CsPbBr₃:F)抑制晶格热振动，外壳层(Zn-Br/F)阻断表面缺陷产生，这种"双保险"机制为其他钙钛矿材料的稳定性研究提供新范式。发表于《Journal of Colloid and Interface Science》的成果不仅解决了PeQDs高温应用的瓶颈问题，其简易的室温合成工艺更具备规模化生产潜力，对推动钙钛矿光电器件商业化具有里程碑意义。