铂-二氧化铈(Pt/CeO2)催化剂上CO与CH4氧化反应的低温机制解析与数学建模研究

为解决大气生态治理中多相氧化催化的关键科学问题，研究人员通过实验动力学与数学模型相结合的方法，系统研究了Pt/CeO2催化剂上CO和CH4的氧化机制。研究发现PtOx团簇可通过边界OH修饰位点实现低温氧化，并揭示了CO协同促进CH4氧化的新机制，为设计高效环境催化剂提供了理论依据。

　　

这项研究通过程序升温反应实验与动力学建模，深入揭示了铂-二氧化铈(Pt/CeO₂)催化剂表面CO和CH₄氧化的微观机制。实验发现，低铂含量催化剂以单原子活性位为主，而高铂含量催化剂则形成关键性的PtO_x团簇结构。这些氧化态铂团簇展现出惊人的低温催化性能，能在边界Pt-O-Ce位点通过甲烷解离形成的OH基团实现CH₄的活化。

更有趣的是，研究团队通过数学建模首次阐明了CO存在的"助攻效应"：在PtO_x团簇上，CO能通过特殊途径促进O₂解离，从而显著提升甲烷氧化效率。这种协同机制在单原子位点完全不存在，揭示了团簇结构在环境催化中的独特优势。研究还建立了完整的反应网络模型，成功解释了甲烷在团簇中心既发生完全氧化生成CO₂，又产生部分氧化产物的竞争机制。

这些发现不仅为理解贵金属-氧化物界面催化提供了新视角，更为设计高效大气污染物净化催化剂指明了方向，特别是针对机动车尾气中CO和CH₄的协同消除具有重要应用价值。