镁改性载体调控MoS2催化剂硫空位形成与HDS活性的DFT机制研究

本研究通过DFT计算揭示了镁(Mg)改性Al2O3/TiO2载体对加氢脱硫(HDS)催化剂的关键调控作用：Mg掺杂使MoO3前驱体的Mo─O键强度减弱(d带中心从-1.25 eV移至-0.04 eV)，促进硫化过程；同时显著降低MoS2相边缘硫空位形成能，为设计高活性HDS催化剂提供理论依据。

　　

这项研究通过密度泛函理论(DFT)揭开了镁(Mg)改性载体在加氢脱硫(HDS)催化剂中的魔法效应。当Al₂O₃(100)载体掺入Mg后，MoO₃前驱体中钼(Mo)原子的d带中心发生神奇位移——从-1.25 eV跃升至-0.04 eV，就像给电子云装上了弹簧。晶体轨道哈密顿布居(COHP)分析显示，这种电子结构调整直接软化了Mo─O化学键，让三氧化钼(MoO₃)更容易"脱胎换骨"转变为活性MoS₂纳米团簇。

更有趣的是，相图分析证实Mg就像硫空位的"助产士"——在Al₂O₃(100)表面，它能显著降低硫空位的"分娩"能量。这些原子尺度的发现为设计"硫空位浓度可控"的MoS₂催化剂提供了精准的分子手术刀，未来或将成为重油清洁化处理的游戏规则改变者。