超声与维生素C介导的Ag/Cu-TiO2等离子体光催化剂构建及其对罗丹明B的高效降解机制

【字体: 时间:2025年07月08日 来源:Surfaces and Interfaces 5.7

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  针对工业废水中有机染料难降解问题,印尼国家研究与创新局团队通过绿色合成策略(维生素C还原+超声辅助)制备Ag/Cu-TiO2等离子体光催化剂。该材料将TiO2带隙能降至2.79 eV,在可见光下对RhB降解率高达97.93%(k=0.0787 min-1),为低能耗污水处理提供新方案。

  

随着全球工业化的快速发展,纺织印染等行业排放的含染料废水已成为严峻的环境问题。其中罗丹明B(RhB)作为典型有机染料,不仅阻碍水体光合作用,还具有致癌风险。传统处理方法如吸附、生物降解等存在二次污染或效率低下等问题。二氧化钛(TiO2)因其无毒、稳定等特性成为理想光催化剂,但其仅能吸收紫外光的特性(带隙能3.2 eV)严重限制了实际应用。

为突破这一瓶颈,印尼国家研究与创新局Abdul Wafi团队创新性地采用双重绿色策略:以维生素C(抗坏血酸)替代传统有毒还原剂(如水合肼),结合超声波辅助技术,成功构建了Ag、Cu单/双金属修饰的TiO2等离子体光催化剂。研究发现,Ag/Cu纳米颗粒的局域表面等离子体共振效应(LSPR)将材料光响应范围拓展至可见光区,其中Cu-TiO2在可见光下表现最优(降解率97.93%,速率常数0.0787 min-1),而Ag/Cu-TiO2在紫外光下效果更佳(降解率96.29%)。该成果发表于《Surfaces and Interfaces》,为低能耗污水处理提供了新思路。

关键技术包括:X射线衍射(XRD)分析晶相、场发射扫描电镜(FE-SEM)观测形貌、高分辨透射电镜(HR-TEM)确认纳米结构、X射线光电子能谱(XPS)检测元素价态、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)测定带隙能,以及光催化降解动力学实验。

【材料特性】
XRD显示所有样品均为锐钛矿相,晶粒尺寸10.75-16.45 nm。HR-TEM观察到Ag/Cu纳米颗粒均匀分散在TiO2表面,SAED图谱进一步证实锐钛矿结构。XPS证实金属态Ag0和Cu0的存在,EDX显示Ag/Cu-TiO2中Ag:Cu原子比为1.08:1。

【光学性能】
UV-Vis DRS表明修饰后材料吸收边红移,带隙能从3.08 eV(纯TiO2)降至2.79 eV(Ag/Cu-TiO2)。PL光谱显示金属修饰显著抑制电子-空穴复合,Ag/Cu-TiO2荧光强度最低。

【光催化性能】
在UV照射下,Ag/Cu-TiO2降解RhB的准一级动力学常数(k=0.0415 min-1)是纯TiO2的3.7倍;而在可见光下,Cu-TiO2表现最优(k=0.0787 min-1)。循环实验证实催化剂5次循环后效率仅下降4.3%。

该研究通过绿色合成路线构建了高效等离子体光催化剂,揭示了金属纳米颗粒与TiO2的协同作用机制:Ag/Cu纳米颗粒既作为电子陷阱抑制载流子复合,又通过LSPR效应增强可见光吸收。特别值得注意的是,所有修饰样品在可见光下的活性均优于紫外光,这一发现对开发太阳能驱动的污水处理技术具有重要指导意义。研究还提出催化剂性能与光源谱段的匹配性规律,为特定污染场景下的催化剂设计提供了理论依据。

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