人工智能辅助设计高性能单原子催化剂的新原理

单原子催化剂(SACs)在能源转化领域具有重要应用价值，但传统设计方法效率低下且缺乏机理指导。本研究创新性地结合机器学习(ML)和数据挖掘(DM)技术，从10,179种SACs中高效筛选出Co-S2N2/g-SAC等高性能催化剂，其半波电位(E1/2)达0.92V，并揭示了金属d带中心(dCSm)和非金属形成能(EFs)的关键作用，为理性设计催化剂提供了新范式。

　　

在能源转换和环境保护领域，高效催化剂的开发一直是科学家们追逐的圣杯。单原子催化剂(SACs)因其独特的几何结构和电子特性，在氢化反应、CO氧化和氧还原反应(ORR)等关键工业过程中展现出巨大潜力。然而，传统催化剂设计严重依赖"试错法"，面临着合成复杂性和表征手段局限性的双重挑战。尽管Sabatier原理和d带中心理论为催化剂设计提供了理论基础，但线性标度关系和计算耗时等问题仍制约着高性能催化剂的开发效率。

针对这一难题，韩国科学技术院(KAIST)、中国海洋大学和浙江大学等机构的研究团队在《The Innovation》发表了一项突破性研究。该工作创新性地将机器学习(ML)与数据挖掘(DM)技术相结合，建立了人工智能辅助的催化剂设计新范式。研究人员首先通过密度泛函理论(DFT)计算了736种石墨烯基SACs的ORR活性数据作为训练集，随后运用SISSO（一种压缩感知算法）和亚组发现(SGD)技术，从29个初始特征中筛选出最具预测性的描述符。这种多学科交叉的研究方法不仅实现了对10,179种SACs的高通量筛选，还揭示了影响催化活性的关键物理机制。

关键技术方法包括：1)采用DFT计算ORR反应路径的自由能变化；2)运用SISSO算法构建低维描述符模型；3)通过SGD技术识别高活性催化剂亚组特征；4)采用热解法合成Co-S₂N₂/g-SAC等目标催化剂；5)利用AC HAADF-STEM（像差校正高角环形暗场扫描透射电镜）和XAS（X射线吸收光谱）表征原子分散结构；6)通过旋转圆盘电极(RRDE)评估电催化性能。

AI辅助设计工作流程
研究团队开发的人工智能辅助设计流程如图1所示，整合了计算预测与实验验证的完整闭环。通过这一创新方法，研究人员成功突破了传统催化剂设计的局限性。

构效关系解析
研究首先揭示了ORR中间体(OOH*、O和OH)吸附自由能之间的线性标度关系（图3A-C），并构建了火山曲线（图3D-F）。值得注意的是，许多高性能催化剂偏离了传统火山曲线的预测，凸显了复杂描述符模型的必要性。

关键影响因素
通过SGD分析发现，金属组分的d带中心(dC_Sm≤-1.527 eV)和非金属组分的形成能(E_Fs≥1.932 eV)是决定催化活性的关键因素（图4A）。其中Cu-S₂N₂的d带中心位置(-4.41 eV)显著低于Ti-S₂N₂(0.11 eV)，导致其对O*中间体的吸附更弱，从而表现出更高的ORR活性。

材料合成与表征
实验合成的Co-S₂N₂/g-SAC展现出独特的空心介孔结构（图5A），AC HAADF-STEM证实了Co原子的单分散特性（图5C）。XAS分析显示Co的配位数为2N+2S（图6A），与理论设计的S₂N₂配位环境完美吻合。

电化学性能
在0.1 M KOH电解液中，Co-S₂N₂/g-SAC的半波电位达到创纪录的0.92 V（图7A），质量活性(MA)和转换频率(TOF)分别是商业Pt/C的10倍和5倍（图7C）。稳定性测试表明，经过30,000秒连续运行后仍能保持98.6%的初始活性（图7D）。

锌空气电池应用
作为锌空气电池(ZABs)阴极材料时，Co-S₂N₂/g-SAC展现出181.4 mW cm^-2的峰值功率密度（图7F）和774.8 mAh g_Zn^-1的比容量，性能显著优于Pt/C基准材料。

这项研究通过人工智能辅助设计，不仅发现了性能优异的Co-S₂N₂/g-SAC催化剂，更重要的是建立了可解释的催化剂设计原则。研究揭示的d带中心和形成能等关键参数，为未来高性能催化剂开发提供了理论指导。该方法的高效性和普适性，有望推广到其他催化体系的开发中，加速清洁能源技术的进步。特别值得注意的是，该工作成功实现了从理论预测到实际应用的完整闭环，为人工智能在材料科学中的应用树立了典范。