铜(I)合金化Cs2AgBr3低维卤化物的高效明亮光致发光及其光电应用

针对银基卤化物光致发光量子产率(PLQY)低的瓶颈问题，研究人员通过反溶剂再沉淀法合成Cu(I)合金化Cs2AgBr3材料。实验证实微量Cu+可使PL效率提升25倍，PLQY达20.73%，其机制源于电子能带结构调控。该研究为光电成像与显示技术提供了新型环保材料解决方案。

　　

在光电材料领域，铅基卤化物虽性能优异却存在毒性问题，而环保型银基卤化物又面临发光效率低的技术瓶颈。特别是具有自陷激子(self-trapped excitons, STEs)发射特性的Cs₂AgBr₃虽能避免自吸收效应，但其光致发光量子产率(photoluminescence quantum yield, PLQY)始终难以突破应用阈值。这一矛盾促使科学家们探索新型合金化策略来破解材料性能困局。

中国的研究团队通过创新性的反溶剂再沉淀法，成功制备出铜(I)合金化的Cs₂Ag_1-xCu_xBr₃晶体。该研究采用温度依赖性光致发光分析和第一性原理密度泛函理论(DFT)计算相结合的方法，系统探究了Cu⁺掺杂对材料性能的影响机制。相关成果发表在《Optics》期刊上，为开发高效环保光电材料提供了新思路。

关键技术包括：1) 反溶剂再沉淀法合成合金化晶体；2) 变温PL光谱分析电子-声子耦合效应；3) DFT计算能带结构演变规律。研究人员通过精确控制CuBr与AgBr的投料比(0-10%)，获得系列组分可调的样品。

【材料与方法】
采用DMSO溶剂体系，在80℃下溶解CsBr、AgBr和CuBr前驱体，通过等体积异丙醇反溶剂诱导结晶，获得一维链状结构的Cs₂AgBr₃晶体，其空间群为Pnma，晶胞参数b=4.696 ?显示显著各向异性。

【结果与讨论】
XRD证实Cu⁺成功掺入晶格，当x=0.04时样品在503 nm处产生明亮绿光发射。PL强度提升25倍源于：1) Cu 3d与Br 4p轨道杂化增强载流子局域化；2) 声子模式调控使STE辐射复合概率提高。变温PL显示激活能从58 meV降至23 meV，证实合金化减弱了非辐射复合。

【结论】
该研究开创性地通过Cu(I)合金化策略，将Cs₂AgBr₃的PLQY提升至20.73%，突破了银基卤化物的效率限制。DFT计算揭示其本质是Cu⁺诱导的电子能带重整化效应，为设计高性能STE发光材料提供了普适性方法。这项成果在彩色显示、光学防伪等领域具有重要应用前景。