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聚多巴胺修饰g-C3N4/TiO2/GO-PVDF膜增强喹诺酮类抗生素光催化降解效能研究
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年07月10日 来源:Journal of Water Process Engineering 6.3
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为解决工业及生活废水中抗生素污染难题,研究人员通过聚多巴胺(PDA)修饰g-C3N4/TiO2/GO复合光催化剂与PVDF膜,构建新型光催化膜系统。该研究证实0.1 wt% PDA改性膜对环丙沙星(CIP)、恩诺沙星(ENR)和氧氟沙星(OFLX)的去除率分别达94.1%、85.8%和85.1%,显著提升膜亲水性与油水分离性能,并揭示活性氧(ROS)生成机制,为抗生素废水处理提供可规模化应用的技术方案。
抗生素污染已成为全球性环境挑战。随着城市化进程加速,含有氟喹诺酮类抗生素的废水持续排放,这类物质不仅难以自然降解,还可能通过食物链蓄积引发致癌、致畸风险。传统光催化技术面临催化剂回收困难、可见光利用率低等瓶颈,而膜分离技术虽能高效截留污染物,却无法实现彻底降解。如何将两者优势结合,开发兼具过滤与降解功能的材料,成为环境工程领域的研究热点。
中国国家自然科学基金联合基金重点项目支持的研究团队创新性地从仿生学角度切入,受贻贝粘附蛋白启发,采用聚多巴胺(PDA)这一具有优异粘附性和光响应的生物材料,对石墨相氮化碳(g-C3N4)、二氧化钛(TiO2)和氧化石墨烯(GO)三元复合光催化剂进行改性,并将其负载于聚偏氟乙烯(PVDF)膜基底,构建出"光催化-膜过滤"协同作用系统。相关成果发表在《Journal of Water Process Engineering》上,为抗生素废水处理提供了新思路。
研究团队通过真空辅助自组装技术将复合光催化剂固定于PVDF膜表面,采用浸渍聚合法引入PDA涂层。通过对比不同PDA负载量(0-0.3 wt%)膜的性能差异,结合接触角测试、电化学阻抗谱和液相色谱-质谱联用分析等手段,系统评估了材料特性与环境因素的相互作用。
性能表现
0.1 wt% PDA改性膜在可见光下展现最优综合性能:对三种喹诺酮抗生素的去除率较未改性膜提升25%以上,其中CIP降解率高达94.1%。PDA的引入使膜表面接触角从78°降至42°,显著增强亲水性,同时油水分离通量提升3.2倍。
环境因素影响
pH 6.6的弱酸性环境最利于抗生素降解,而HPO42?和Cl?等无机离子会竞争活性位点,使光催化效率降低15-20%。实际河水样本测试显示,复杂有机物组分会使膜吸附负荷增加,抑制光催化活性。
作用机制
PDA作为电子传输桥梁,促进g-C3N4导带电子向TiO2和GO的定向转移,有效抑制电子-空穴复合。能带结构分析证实该过程可产生超氧自由基(•O2?)和羟基自由基(•OH),这些活性氧物种可彻底矿化抗生素分子。
该研究不仅开发出具有实际应用潜力的光催化膜材料,更创新性地利用PDA的仿生特性解决了传统光催化剂与膜基体结合力弱的关键问题。通过构建"吸附-降解-过滤"三位一体的处理系统,为工业废水处理设施升级提供了技术储备。研究揭示的无机离子抑制效应也为复杂水体环境下的工艺参数优化提供了理论依据。未来通过调控PDA聚合度与GO层间距的协同作用,有望进一步提升膜材料的抗污染性能与长期稳定性。
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