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基于共价拓扑结构与微纳凝胶构建的抗疲劳非溶胀水凝胶粘合剂用于可拉伸生物电子器件
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年07月10日 来源:Bioactive Materials 18
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为解决生物电子器件在湿态动态组织表面长期稳定整合的难题,研究人员开发了一种基于海藻酸钠-聚丙烯酰胺-丙烯酸N-羟基琥珀酰亚胺酯水凝胶(SPAN)和壳聚糖液体粘合剂(LC)的新型抗疲劳粘合系统。通过共价拓扑粘附与双共价交联的协同作用,实现了290 kPa的超高粘附强度和240 J m?2的疲劳阈值,显著优于现有水凝胶(~130 kPa)。该材料在70天浸泡后仍保持125 kPa以上的粘附力,并成功应用于大鼠模型中长期电生理记录与刺激,为动态电极-组织界面信号传输建立了新范式。
在神经疾病诊疗与假肢控制领域,生物电子器件与活体组织的稳定整合是保障信号精准传输的核心挑战。当前水凝胶粘合剂因高溶胀比、弱内聚力及单一共价键界面等问题,难以在湿润且持续运动的组织表面实现长期稳定粘附。哈尔滨工业大学的研究团队在《Bioactive Materials》发表的研究中,创新性地提出了一种基于共价拓扑结构和微纳凝胶协同作用的解决方案。
研究采用海藻酸钠-聚丙烯酰胺-丙烯酸N-羟基琥珀酰亚胺酯(SPAN)为基底,结合含壳聚糖(LC)的液体粘合剂,通过四种关键技术突破:1)NHS酯增强内聚力;2)EDC/NHS激活的双共价键组织表面锚定;3)微纳凝胶预溶胀策略控制膨胀率(V/V0=1);4)共价拓扑网络构建内部组织粘附。
2.1 粘附稳定性机制
荧光标记实验证实壳聚糖可向组织和SPAN内部扩散,形成深度达290 kPa的共价拓扑粘附。FTIR显示1525 cm?1和1409 cm?1处酰胺键特征峰,验证了NHS酯与组织氨基的双共价交联。
2.2 抗疲劳性能
在30%应变下经历3000次拉伸循环后,SPAN/LC仍保持完整粘附界面,疲劳阈值达240 J m?2,较传统SPAN(48.6 J m?2)提升近5倍。
2.3 非溶胀特性
微纳凝胶将断裂伸长率提升至1330%(溶胀前)和570%(溶胀后),预溶胀策略使体内体积膨胀率稳定在1,14天植入后未见明显炎症反应。
2.5-2.7 生物电子应用
构建的SPAN/LC-聚吡咯(PPy)微电极阵列在100%应变下电阻稳定,电荷存储容量达69.9 mC cm?2(50 mV/s)。大鼠皮下植入35天仍能采集信噪比优异的肌电信号(EMG),刺激坐骨神经产生的后肢弯曲角度显著优于金电极。
该研究通过分子层面的协同设计,突破了生物电子器件在动态环境中的粘附稳定性瓶颈。共价拓扑网络与双共价键的应力分散机制,为发展长期植入式医疗设备提供了新思路,对神经康复工程和精准医疗具有重要价值。
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