钙钛矿胶体纳米晶实现超稳定液相激光输出

为解决钙钛矿材料在强激发条件下的稳定性瓶颈，研究人员通过构建CsPbBr3胶体纳米晶液相激光系统，在Fabry-Pérot腔中实现连续运转>10天的超稳定绿光激光输出。通过双脉冲激发策略将光学功率效率提升至4.2%，并证实CsPbI3纳米晶可实现深红光激光，为全可见光谱可调谐液体激光器奠定基础，显著推进钙钛矿光电器件实用化进程。

　　

在光电材料领域，卤化铅钙钛矿因其优异的光吸收系数和可溶液加工性成为明星材料，但其本征稳定性缺陷——尤其在激光所需的高密度激发条件下——始终是难以逾越的障碍。以往钙钛矿激光器持续工作时间仅数分钟至小时量级，严重制约实际应用。传统液相激光器（如染料激光）虽可通过液体循环缓解热效应，却面临光漂白导致的快速衰减困境。

针对这一双重挑战，研究人员设计了一种创新解决方案：将CsPbBr₃胶体纳米晶分散于甲苯溶液并置于法布里-珀罗(Fabry-Pérot)谐振腔，采用纳秒脉冲激光横向泵浦。关键技术包括：1）合成15 nm立方体形CsPbX₃纳米晶（X=Br, I），采用两性离子配体增强溶解性与稳定性；2）搭建液体循环激光系统实现热管理；3）通过瞬态吸收谱(Transient Absorption, TA)定量分析增益寿命；4）开发双脉冲激发时序控制技术。

液相激光特性

在155 mJ cm^-2阈值下实现窄线宽（~2 nm）激光输出。光束传播因子M²=4.5，干涉测量显示537 fs相干时间，确认为受激光发射而非放大自发辐射(ASE)。插入石英标准具可将线宽压缩至0.1 nm，Brewster窗则实现高度偏振输出。

稳定性突破

静态液相激光在400 mJ cm^-2（6倍阈值）泵浦下持续2小时无衰减，而相同纳米晶固态膜1分钟内完全失活。红外热成像证实液相体系温度低5°C。采用液体循环后，在890 mJ cm^-2超高功率下实现>10天连续稳定输出，创钙钛矿激光器寿命纪录。对比有机染料Coumarin 485，钙钛矿体系在同等条件下光稳定性提升2.4倍。

效率瓶颈与突破

TA测量揭示增益寿命仅160 ps，源于双激子俄歇复合(Auger recombination)。这导致纳秒泵浦时钙钛矿激光效率（0.13%）显著低于染料（4.0%）。创新性采用3 ns间隔双脉冲激发，使增益系数从0.68 cm^-1提升至1.61 cm^-1，光学功率效率达4.2%，首次超越有机染料。

光谱拓展性

通过阴离子交换策略拓展体系：CsPbI₃纳米晶实现~690 nm深红光激光（附图S11），证实全可见光谱覆盖潜力。

该研究通过液相体系成功解决钙钛矿激光器的热管理难题，创纪录的稳定性使其成为首例具备实用化前景的钙钛矿激光器件。双脉冲激发策略突破增益寿命限制，为开发电化学泵浦激光器提供新思路。更重要的是，该技术平台可通过CsPb(Cl/Br/I)₃纳米晶合金实现400-700 nm无缝调谐，有望替代传统光学参量振荡器(OPO)，推动钙钛矿材料在光谱分析、生物成像等领域的产业化应用。