原子层沉积纳米多孔氟化硅负极实现可逆电化学储锂的界面调控

为解决硅负极因体积膨胀和界面重构导致的能量密度衰减问题，研究人员通过原子层沉积(ALD)技术在碳黑(CB@Si)上交替脉冲SiCl4和Si2H6合成活性材料，并采用分子层沉积(MLD)构建纳米多孔氟化锂硅(LiFHQ)缓冲层。该设计通过孔隙缓冲体积应变，富F基团促进形成LiF-rich自然固态电解质界面(nSEI)，使负极在2 A g?1下循环1000次仍保持70.2%容量，为高能量密度硅负极设计提供新策略。

　　

硅负极在循环过程中因剧烈的体积膨胀和界面不稳定导致性能衰退，这一难题被原子层沉积(ALD)技术巧妙破解。研究团队通过交替脉冲SiCl₄和Si₂H₆，在碳黑(CB@Si)基底上精准沉积13.6 nm厚硅层，实现容量与稳定性的最佳平衡。更具创新性的是，采用分子层沉积(MLD)构筑的纳米多孔氟化锂硅(LiFHQ)界面层，其蜂窝状孔隙像微型减震器般缓冲硅的体积形变，而富含的氟元素则催化形成坚固的LiF-rich自然固态电解质界面(nSEI)。分子动力学模拟揭示，这种多孔结构比致密AlFHQ层具有更快的Li⁺渗透动力学。最终制备的负极在2 A g^?1大电流下展现超长循环寿命，犹如给锂离子电池装上了"纳米弹簧装甲"。该研究为高能量密度电极材料的界面工程提供了原子级精度的调控范式。