铜-钌双原子协同催化实现中性介质高效硝酸盐电还原合成氨

为解决传统Haber-Bosch工艺高能耗高碳排放问题，研究人员设计Cu-Ru@NF串联催化剂，通过Cu吸附转化NO3?与Ru促进*H氢化的协同作用，在中性条件下实现35.44 mg h?1 cm?2的NH3产率及93.07%法拉第效率，为多步反应电催化剂设计提供新范式。

　　

氨作为全球最重要的化工原料之一，其生产长期依赖高能耗、高碳排放的Haber-Bosch工艺，与碳中和目标形成尖锐矛盾。更棘手的是，工业废水中的硝酸盐（NO₃^?）污染不仅威胁生态环境，其转化产物亚硝酸盐（NO₂^?）还具有强致癌性。如何通过电化学手段将硝酸盐"变废为宝"，同步实现环境治理与资源回收，成为摆在科学家面前的重大课题。

湖南师范大学的研究团队在《Materials Today Physics》发表的研究中，创新性地设计出铜-钌双原子协同催化剂（Cu-Ru@NF）。该催化剂通过精确调控Cu与Ru的原子级配位，使Cu优先吸附转化NO₃^?为NO₂^?，而Ru位点则高效捕获活性氢（*H）促进后续氢化，形成完美的"接力催化"链条。这种巧妙的双功能设计，成功破解了传统Cu基催化剂易积累有毒中间体、Ru基材料成本高昂的两大难题。

研究团队采用电沉积-浸渍-氢还原三步法构建催化剂，通过X射线衍射（XRD）和X射线光电子能谱（XPS）证实了Cu-Ru异质结构的形成。电化学测试显示，在中性条件下-0.7 V（vs. RHE）电位时，NH₃产率高达35.44 mg h^?1 cm^?2，法拉第效率（FE）达93.07%，性能远超同类催化剂。更令人振奋的是，基于该阴极组装的Zn-NO₃^?电池实现了7 mW cm^?2的功率密度，展现出工业化应用潜力。

结果与讨论部分揭示，Cu的3d电子轨道与Ru的4d轨道形成电子耦合，优化了关键中间体的吸附能。原位光谱证实Ru位点显著加速了*H的生成与转移，使反应能垒降低42%。结论部分强调，这种"各司其职"的双原子设计策略，为涉及多电子转移（8e^?）和多步反应的催化体系提供了普适性方案。该研究不仅推动了绿色合成氨技术发展，更为重金属污染治理与新能源器件开发开辟了新路径。