拓扑半金属TaIrTe4中电子关联与拓扑性质的非线性霍尔效应研究揭示电荷密度波新态

本研究通过非线性霍尔效应(NLHE)揭示了少层拓扑半金属TaIrTe4在临界温度(60K)和电流(20μA)下出现的关联态，证实其源于电荷密度波(CDW)诱导的贝里曲率重分布。结合拉曼光谱、二次谐波产生(SHG)和第一性原理计算，团队发现该态具有超高的非线性电导率(20μm V-1Ω-1)，为探索拓扑材料中电子关联与拓扑序的相互作用提供了新范式，并推动非线性电子器件发展。

　　

在量子材料研究的前沿领域，拓扑半金属因其独特的电子能带结构和奇异的输运性质备受关注。这类材料中的Weyl费米子、贝里曲率等拓扑特征，为探索新物态提供了丰富平台。然而，当拓扑性质与强电子关联效应相互交织时，会涌现出更为复杂的量子现象，如分数量子自旋霍尔效应和拓扑超导态。传统线性输运测量难以捕捉这些关联态的动态特征，而非线性电响应作为同时编码对称性和拓扑信息的探测手段，在相关拓扑体系中的应用仍属空白。

针对这一科学难题，美国威斯康星大学麦迪逊分校的研究团队选择少层拓扑半金属TaIrTe₄作为研究对象。该材料作为II型Weyl半金属，在体材料和单层极限中均表现出显著的拓扑特性，如贝里曲率增强的光响应和量子自旋霍尔效应。研究人员通过创新性的非线性霍尔测量，首次揭示了该体系在低温低电流条件下出现的电子关联态，相关成果发表在《Nature Communications》上。

研究主要采用四项关键技术：1) 机械剥离法制备hBN封装的少层TaIrTe₄霍尔棒器件；2) 低温非线性输运测量系统（1.7-300K）捕捉贝里曲率偶极(BCD)演化；3) 偏振拉曼光谱和低温二次谐波显微术解析CDW对称性；4) 基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算模拟CDW形成机制。

晶体结构与基本表征

通过角分辨拉曼光谱确定晶体取向（图1b），制备出a轴方向驱动的霍尔器件（图1c）。在6层样品中观察到2K时非线性霍尔电压V^2ω比室温增强350倍（图1d），对应非线性电导率χ_baa达20μm V^-1Ω^-1，创二维材料纪录。

相变与增强的非线性电导

研究发现两个明确物态：高温高电流区（态I）呈现标准NLH响应；低温低电流区（态II）出现反常增强，非线性电导提升两个数量级，且伴随180°相位反转（图2a,b）。电流/温度扫描均显示滞后窗口（图2e,f），证实这是一级相变。

关联态的光学特征
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-1新峰。b 5K/40K/100K光谱拟合。c 新峰强度符合平均场理论。d SHG图案显示a轴增强。'>
低温拉曼光谱在83cm^-1处出现新峰（图3a），其强度随温度变化符合CDW振幅模特征（图3c）。SHG测量显示1.7K时a轴方向非线性光学系数d₁₁增强25%（图3d），结合角度依赖输运证实CDW沿Ta原子链形成一维电子调制。

理论机制阐释
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-1处嵌套峰。b-c CDW势打开带隙并增强贝里曲率Ω。d-e 态II中D_ac热点增强20倍。'>
DFT计算发现传导带在Q=(0.11,0)?^-1处存在电子不稳定性（图4a），对应15个原胞周期的CDW超晶格。引入CDW势后，带隙处贝里曲率显著增强（图4c），导致动量空间BCD热点放大20倍（图4e），完美解释实验观测的NLHE增强与符号反转。

这项研究开创性地将非线性霍尔效应发展为探测拓扑材料中关联相变的敏感探针。在少层TaIrTe₄中发现的CDW态，不仅通过贝里曲率重分布产生巨非线性响应，还保持体系原始对称性，为设计新型量子器件提供了独特平台。该工作建立的"非线性电输运-光学表征-理论计算"多模态研究方法，为探索其他关联拓扑体系（如轴子CDW、分数量子霍尔态）开辟了新途径。从应用角度看，创纪录的非线性电导率使该材料在太赫兹探测、能量收集等领域具有重要潜力，为下一代非线性电子器件开发奠定了材料基础。