突破放电抑制:BaTiO3与Mn-Cu混合氧化物双组分涂层在正丁烷低温氧化中的应用研究

【字体: 时间:2025年07月11日 来源:Plasma Processes and Polymers 2.7

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  本研究创新性地采用双组分涂层(BaTiO3与MnO2-CuO催化剂)结合表面介质阻挡放电(SDBD),实现了正丁烷(n-butane)在室温至160°C条件下的高效氧化,CO2选择性高达91.6%。通过BaTiO3的孔隙结构设计克服了传统催化材料对放电点火(discharge ignition)的抑制,为挥发性有机物(VOCs)的低温等离子体-催化协同处理(IPC/PPC)提供了新策略。

  

突破放电抑制的双组分涂层技术

研究团队通过表面介质阻挡放电(SDBD)电极设计,将传统上会抑制放电的MnO2-CuO催化剂与介电材料BaTiO3(BTO)结合,形成具有多孔结构的双组分涂层。BTO作为基底不仅维持了放电稳定性,其三维网络结构还为催化剂提供了分散载体,使放电区域与催化活性位点实现纳米级接触。

实验设计与关键发现

在300 ppm正丁烷/合成空气体系中,双组分涂层(BTO:催化剂=1:2)在160°C和450 J·L-1能量密度下实现91.6%的CO2选择性,较未涂层体系提升51%。激光扫描显微镜(LSM)显示,涂层厚度为3 mg·cm-2时仍能保持均匀放电,而纯MnO2涂层会导致放电中断。值得注意的是,升温至160°C时催化剂对CO的二次氧化作用显著,使其选择性从室温下的20%降至3.5%。

反应机制解析

通过对比IPC(等离子体催化)与PPC(后等离子体催化)配置,研究发现尽管采用全表面涂覆的IPC构型,反应路径仍符合PPC的连续过程:等离子体先将正丁烷裂解为中间体(如甲醛、酮类),随后催化剂将CO氧化为CO2。臭氧分解实验暗示MnO2可能通过催化O3→O*的转化提供活性氧物种,但协同效应(synergistic effect)未达显著水平。

环境应用潜力

该技术对难降解饱和烷烃(如正丁烷)的低温处理具有突破意义:

  1. 能耗优势:相比传统热催化(通常需300-500°C),160°C下能耗降低60%
  2. 抗中毒性:BTO基底避免了催化剂因VOCs复杂成分导致的失活
  3. 扩展性:方法可推广至其他放电抑制型催化剂(如CeO2、Co3O4

研究为工业废气治理提供了新思路,尤其适用于医院、化工厂等场景的突发性VOCs排放控制。未来需通过双光子激光诱导荧光(TALIF)等技术进一步揭示活性氧物种的时空分布机制。

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