基于电化学-机械耦合模型揭示高镍正极动力学剥离机制及全固态电池性能优化策略

为解决全固态电池(ASSBs)中高镍正极-固体电解质(SE)界面机械剥离导致的循环寿命受限问题，研究人员通过电化学-机械耦合模型揭示了动力学诱导的剥离机制。研究发现局部接触会导致锂浓度梯度和快速收缩，而提高正极活性材料(CAMs)与SE的尺寸比可实现79.1%的1000次循环保持率(5C)，为ASSBs界面设计提供了重要指导。

　　

全固态电池(ASSBs)作为电动汽车的下一代储能器件，凭借其卓越的安全性和能量密度备受瞩目。然而高镍层状氧化物正极与固体电解质(SE)界面发生的机械剥离问题严重制约了电池的循环寿命。这项研究通过创新的电化学-机械耦合建模技术，首次阐明了动力学驱动的剥离机制：当正极活性材料(CAMs)与SE接触覆盖率较低时，狭窄接触区域会产生显著的锂离子(Li⁺)浓度梯度，引发局部快速收缩，最终导致颗粒级剥离加速。

令人振奋的是，通过优化CAMs/SE尺寸比提高接触覆盖率后，电极在5C倍率下经过1000次循环仍能保持79.1%的容量。该发现不仅揭示了界面接触均匀性对机械稳定性的关键影响，更为设计高性能ASSBs提供了明确的材料选择标准和结构优化方向。这项研究突破性地将电化学过程与机械响应相关联，为理解复杂的多物理场耦合失效机制树立了新范式。