溅射沉积温度对SnO2电子传输层性能的影响及其在钙钛矿太阳能电池中的应用研究

本文系统研究了溅射沉积温度（20-400°C）对SnO2电子传输层（ETL）性能的影响，通过X射线光电子能谱（XPS）、掠入射X射线衍射（GIXRD）等表征手段，发现100°C沉积温度能显著提升SnO2结晶度、改善FTO界面化学性质并降低薄膜电阻率，使钙钛矿太阳能电池（PSC）效率相对室温沉积提升8%。该研究为工业化制备柔性PSC提供了低温溅射工艺的重要参考。

　　

Abstract

研究聚焦溅射法制备SnO₂电子传输层（ETL）的沉积温度优化问题。通过系统比较20-400°C沉积温度对薄膜性能的影响，发现100°C沉积的SnO₂具有最佳结晶性和界面特性，使钙钛矿太阳能电池（PSC）效率达到11.08%，较室温沉积提升8%。

1 Introduction

钙钛矿太阳能电池（PSC）效率已从2009年的3.8%跃升至26.7%，但旋涂法制备的SnO₂ ETL存在规模化生产难题。溅射法作为工业级沉积技术，可通过调控功率、气体组成和沉积温度等参数精确控制薄膜特性。已有研究表明，60W低功率、20-40nm厚度、60-90%氧含量的溅射条件能获得优质SnO₂薄膜，但沉积温度的系统研究仍属空白。

2 Results and Discussion

2.1 薄膜特性分析

XPS显示FTO加热至400°C时羟基缺陷（OH-Sn）从42.5%降至24.3%，SnO₂薄膜缺陷率在100°C时最低（23%）。STEM观测发现400°C沉积时FTO柱状晶粒尺寸增大50%，而20-100°C样品形貌相似。GIXRD证实300°C以下沉积可增强结晶度，但400°C时出现非晶态特征。霍尔测试揭示100°C沉积样品具有最高载流子浓度（1.2×10¹⁸ cm^-3）和最低方块电阻（40 Ω/sq），400°C时电阻骤升5个数量级。

2.2 器件性能验证

采用(Cs_0.05FA_0.79MA_0.16)PbI_2.52Br_0.48钙钛矿的完整器件测试表明：100°C沉积的SnO₂ ETL使器件获得最佳效率（11.08%），其开路电压（V_OC=0.92V）、短路电流（J_SC=20.7mA/cm²）和填充因子（FF=63.5%）达到最优平衡。KCl钝化层可进一步提升效率至13.93%，但仍低于旋涂法制备的参比器件（16.21%）。

3 Conclusion

研究证实100°C是溅射SnO₂ ETL的黄金温度点，在结晶度改善与电阻控制间取得最佳平衡。虽然溅射器件效率暂低于旋涂工艺，但其低温加工特性（<150°C）和优异的批次重复性（10.88±0.53%）为柔性PSC的大规模生产铺平道路。

4 Experimental Section

采用射频磁控溅射（AJA Orion 8系统）沉积SnO₂薄膜，优化参数为：功率50W、O₂/Ar比8:2、沉积速率0.058?/s。钙钛矿层通过反溶剂辅助旋涂法制备，空穴传输层采用Spiro-OMeTAD材料。器件表征包含XPS（Al K_α源）、STEM（JEOL 2100FCs）和太阳模拟器（AM1.5G）测试体系。

该研究通过多尺度表征揭示了温度对溅射SnO₂薄膜构效关系的影响规律，为开发兼容卷对卷生产的低温工艺提供了重要实验依据。