非金属硅单原子催化剂(O3N1不对称配位)实现安培级H2O2电合成

研究人员通过可控溶剂热和氮化工艺，成功开发出O/N双配位硅单原子催化剂(SiO3-NC)，解决了传统蒽醌法生产H2O2的高污染问题。该催化剂将硅中心从Si-O3平面三角形重构为不对称Si-O3N1四面体，实现63.69 mol h?1 gcat.?1的创纪录产率，为2e-ORR过程提供了近最优OOH*吸附位点。

　　

这项突破性研究展示了如何通过精妙的原子级调控，将不起眼的硅元素变身成为电化学明星。科研团队采用硅酸盐作为前驱体，在氮掺杂石墨烯基底上构建出具有不对称O₃N₁配位结构的硅单原子催化剂。这种独特的四面体构型就像分子级别的"变形金刚"，其电子分布的重排产生了令人惊叹的催化效果——在保持超高法拉第效率的同时，实现了63.69 mol h^?1 g_cat.^?1的H₂O₂产率，足以满足工业化需求。

原位光谱分析和理论计算揭示了其中的奥秘：不对称的Si-O₃N₁位点就像精心设计的分子"捕手"，能够恰到好处地抓住反应中间体OOH*，既不会太紧影响产物脱附，也不会太松导致催化失效。这种"黄金配位"结构大幅降低了2e-氧还原反应(2e-ORR)的能垒，让H₂O₂分子像流水线上的产品一样高效产出。该研究不仅为绿色化工提供了新思路，更展示了非金属单原子催化剂在能源转化领域的巨大潜力。